聚合物纳米复合材料具有优异的机械性能与功能性,因此受到学术界的广泛关注。由于填料的引入或者基体聚合物类型的变化,聚合物纳米复合材料中会产生多种类型的界面。这些比表面积巨大的界面使复合材料具备了多种优异的性能,但同时也给材料的制备以及材料性能的调控带来了更大的挑战。随着生产力的发展,人类对聚合物纳米复合材料性能的要求不断提高,因此理解材料中的界面影响材料性能的机理对制备高性能的聚合物纳米复合材料至关重要。聚合物纳米复合材料中的界面通常涉及多个尺度与多种物质,因而目前传统的实验技术很难对其进行更为细致而深入地研究。分子动力学（MD）模拟的方法具有变量可控,表征细致的优势,能有效的研究这类复杂问题。本论文利用分子动力学模拟构建了聚合物纳米复合材料中的多种界面体系,并通过对其进行深入表征来阐明界面效应的分子机理。各章的主要研究内容如下:（1）基于粗粒度模型,构建了嵌段聚合物构成的层状相基体填充接枝纳米粒子的聚合物纳米复合体系。通过定量表征纳米粒子与层状相界面之间的距离、不同类型接枝链的比例与取向、复合材料各部分之间的径向分布函数和接枝链与纳米粒子在层状相界面法向上的密度分布等一系列微观参数,系统地研究了纳米粒子的填充份数、纳米粒子的接枝密度以及接枝链与层状相A相的相容性对纳米粒子在层状相界面附近定位的影响。研究结果表明增大接枝密度有利于接枝链将纳米粒子与层状相界面隔离,导致纳米粒子远离界面。增大接枝链与A相的相容性会导致纳米粒子逐渐被接枝链从层状相界面拖入A相中。但相容性过强时,靠近相界面的接枝链会在焓的主导下沿层状相界面取向,导致接枝链的隔离效应下降,纳米粒子靠近界面。在纳米粒子填充份数较大时,纳米粒子呈层状分布在界面的附近。而且,随着纳米粒子填充份数的增大,在不同层的纳米粒子接枝链间体积排除效应的作用下,纳米粒子逐渐接近层状相界面。（2）基于粗粒度模型,构建了表面具有化学异质性的二维片状填料填充的聚合物纳米复合体系。通过研究二维填料表面异质性对复合材料力学性能的影响,发现填料存在一个最佳的表面异质性,使复合材料的力学强度最大。通过分析聚合物之间的缠结、聚合物与填料之间的搭接以及聚合物在填料表面的构象与吸附等,发现复合材料的力学强度主要受聚合物之间的缠结和聚合物与填料之间的桥接共同影响。而填料表面异质性可以通过影响填料与聚合物之间吸附的方式影响以上两因素。为此,进一步研究了不同异质性下填料分散和填料表面性质与填料吸附量间的关系。结果表明,两者以协同的方式影响填料对聚合物的吸附。其中,填料的分散程度随填料异质性的非单调变化是导致填料对聚合物的吸附非单调变化并最终导致复合材料拉伸应力非单调变化的主要原因。（3）基于粗粒度模型,构建了负载型聚合超薄膜体系。其中,环状链吸附在基底上,大量的线形链覆盖在环状链上,二者共同组成聚合物薄膜。主要研究了环状吸附链的链长与刚性对线形链运动能力的影响,并对其聚合物链的扩散系数、空间分布、缠结情况进行了分析。发现存在一个最佳环状链刚性,能够最大程度的限制线形链的运动,其主要是由环状链在薄膜中的存在范围以及不同聚合物链之间的缠结相互竞争导致的。同时,相比增加环状链的刚性,增加环状链的长度能更有效地限制线形链的运动。这是因为增加环状链链长能更显著地促进环状链与线形链之间的缠结,进而限制线形链的运动。此外,扩大环状链和线形链之间的长度和刚性的不匹配会扩大它们之间运动能力的不对称性,因为增加不匹配程度会减少环状链和线形链之间的浸润程度,进而阻碍了环状链和线形链之间的协同运动。最后,通过使用高斯过程回归模型,构建了不同的环状链的长度和刚性条件下线形链运动能力的预测模型,并通过模拟对其进行了验证。