近年来,FAPbI3（FA+=HC（NH2）2+）钙钛矿材料因其优异的光电性能、理想的光学带隙和高的热稳定性而被认为是最有前途的光吸收候选材料之一。目前,FAPbI3钙钛矿太阳能电池效率已达到25.7%。尽管FAPbI3钙钛矿太阳能电池光电转换效率取得了令人瞩目的进展,要真正实现商业化应用,仍然面临着一定的挑战。首先,溶液法生长的FAPbI3钙钛矿薄膜主要为多晶薄膜,其在表面和晶界处富集缺陷,且晶粒之间联接不紧密,容易导致载流子非辐射复合,影响器件效率和稳定性。其次,黑色光伏相α-FAPbI3在室温下相稳定性差,极易自发转变为黄色非光伏相δ-FAPbI3,难以制备高质量纯相α-FAPbI3薄膜,极大劣化电池器件长期稳定性。因此,到目前为止,FAPbI3钙钛矿太阳能电池效率仍低于单结钙钛矿太阳能电池的Shockley-Queisser理论极限值,且器件的长期稳定性较差。尽管研究人员已经采用界面工程和添加剂工程等途径,调控α-FAPbI3钙钛矿的晶体生长,钝化缺陷,从而有效抑制δ-FAPbI3形成,提高α-FAPbI3基钙钛矿薄膜的结晶质量、微观形貌、相纯度和相稳定性,进而提升器件性能。然而现有的措施仍难以在较大范围和三维尺度上对FAPbI3钙钛矿晶体生长和缺陷钝化进行有效调控。因此,开发新型三维立体式功能性界面改性剂或添加剂,将其应用于FAPbI3钙钛矿太阳能电池,对于发展高效稳定FAPbI3钙钛矿太阳能电池十分重要。基于此,本论文主要从界面工程和添加剂工程的角度出发,将三维（3D）功能性树枝状大分子——聚酰胺-胺型树枝状大分子（PAMAM）分别作为界面改性剂和添加剂,应用于FAPbI3钙钛矿太阳能电池中,重点探究其的应用对FAPbI3钙钛矿太阳能电池光伏性能和稳定性的影响。具体研究内容如下:1.本文采用PAMAM改性处理FAPbI3钙钛矿薄膜表面,研究不同代数和浓度的PAMAM改性处理对FAPbI3钙钛矿薄膜及电池器件性能的影响。结果表明,经PAMAM改性处理,能够在FAPbI3钙钛矿薄膜表面形成超薄且均匀表面修饰层,其不仅能够有效钝化FAPbI3钙钛矿薄膜表面缺陷、优化界面能级排列,而且还能够有效阻止水分的侵蚀,从而大幅提高钙钛矿太阳能电池的光电性能和稳定性。最终,基于二代PAMAM（PAMAM-G2）界面修饰的FAPbI3钙钛矿太阳能电池PCE达到21.08%,且器件的湿度、热和光照稳定性得到显著提升。2.将PAMAM作为一种新型多功能添加剂引入前驱体溶液中,采用两步法,制备FAPbI3钙钛矿薄膜及其太阳能电池。研究不同代数的PAMAM的引入对FAPbI3钙钛矿薄膜晶体成核、结晶生长和相稳定性的调控机制,深入探究其对FAPbI3钙钛矿薄膜缺陷钝化、光物理性质、晶格应变和稳定性的调控机制。结果表明,PAMAM掺杂可促进α-FAPbI3钙钛矿在室温下成核与晶体生长,且抑制δ-FAPbI3钙钛矿的产生,实现了结晶质量高、晶粒尺寸大的钙钛矿薄膜制备。此外,PAMAM能够在大范围内、多维度下有效联接FAPbI3钙钛矿晶粒,有效抑制离子迁移,充分钝化钙钛矿薄膜中的缺陷,显著抑制载流子的非辐射复合。最终,基于PAMAM-G2掺杂钙钛矿太阳能器件表现出21.89%的PCE。未封装的PAMAM-G2掺杂器件在RH为50-60%和室温为25°C的黑暗条件下储存30天后,仍然保持其PCE初始值的70%。3.本文通过设计PAMAM表面官能团分别为-NH2、-OH和-COOH,即PAMAM-NH2、PAMAM-OH和PAMAM-COOH,以其为功能性添加剂,重点探讨具有不同表面官能团的PAMAM与Pb I2之间的相互作用,及其对FAPbI3钙钛矿薄膜晶体成核、结晶生长、微观形貌、光物理性能、缺陷钝化和相稳定性的调控机制。结果表明,PAMAM-COOH掺杂对钙钛矿晶体生长调控与缺陷钝化效果最佳,分布在晶界处的PAMAM-COOH钝化了未配位的Pb2+缺陷,显著抑制载流子非辐射复合。最终,基于PAMAM-COOH器件的PCE达到23.15%,开路电压达到1.14 V,此开路电压是目前所报道的反向平面Ni Ox基FAPbI3钙钛矿太阳能电池中的最高值,且器件稳定性得到显著改善。本论文充分利用树状大分子独特的3D分子结构和丰富的功能基团,有效调控了FAPbI3钙钛矿薄膜的结晶生长行为,提高了α-FAPbI3相的稳定性,实现了在大范围内、三维方向上调控FAPbI3钙钛矿晶体生长,充分钝化缺陷,紧密联接晶粒,为制备高质量纯相α-FAPbI3薄膜,实现高效稳定FAPbI3钙钛矿太阳电池提供新策略。