【摘 要】
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随着半导体场效应晶体管(FETs)的沟道宽度接近于量子尺度,摩尔定律已不再适用,通过电荷调控逻辑电路开关特性的道路似乎走到了尽头。因此研究者们寻求同时利用电子的电荷自由度和自旋自由度构建新型磁电器件,由此在固体物理领域诞生了自旋电子学。复杂磁性及磁相变材料中电子内在自旋及其关联磁矩的电输运研究是自旋电子学的热门研究内容,并基于相关材料已构建了诸如磁隧道结、磁自旋阀、自旋轨道转移磁存储器等原型器件。
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随着半导体场效应晶体管(FETs)的沟道宽度接近于量子尺度,摩尔定律已不再适用,通过电荷调控逻辑电路开关特性的道路似乎走到了尽头。因此研究者们寻求同时利用电子的电荷自由度和自旋自由度构建新型磁电器件,由此在固体物理领域诞生了自旋电子学。复杂磁性及磁相变材料中电子内在自旋及其关联磁矩的电输运研究是自旋电子学的热门研究内容,并基于相关材料已构建了诸如磁隧道结、磁自旋阀、自旋轨道转移磁存储器等原型器件。Mn2Sb是一种具有自旋-晶格强耦合的磁性材料体系。化学式中的2个Mn原子分属于不同的晶体学位点,它们电子轨道之间的交换作用使得在磁有序温度区间易发生自旋磁矩的重排,使材料的磁性及电输运行为表现出与多个物理量之间强关联的特性。过渡金属元素的掺杂可以显著改变Mn2Sb的电子自旋排列以及磁矩关联特性,如磁有序结构、磁畴结构、磁致伸缩、磁电输运等。Mn2Sb中磁性和其它物理性质之间的多维耦合和可调谐性为室温电子/自旋电子学应用,以及研究物理参数之间的竞争交换相互作用提供了理想的平台。在过去的几十年中,关于Mn2Sb的研究主要围绕于块体材料,然而为了实现器件应用,迫切需要对Mn2Sb外延薄膜进行全面系统的研究。遗憾的是,还未曾有过关于Mn2Sb在氧化物单晶衬底上外延的相关报道。本论文中,我们在SrTiO3衬底上生长高质量Mn2Sb和Mn2-xCrxSb外延薄膜,对薄膜的晶体结构、微观形貌、元素组成、电输运以及磁性能等方面进行了多维度的表征并相互印证结果,分析了薄膜的磁有序结构与自旋取向,研究了易磁化方向与磁电输运性能的关联性,并深入讨论了Mn2Sb薄膜的相关物理现象与衬底界面耦合的内在机制。本论文的工作内容主要为以下三个部分:(1)使用分子束外延技术在SrTiO3(001)单晶衬底上生长出高质量的Mn2Sb(001)外延薄膜。经过反复优化实验,确定最佳工艺参数:Mn源的束流1.8-1.9(?)/min,Mn源与Sb源的束流比约为1:1.1,衬底温度330 oC。生长出的样品为单一取向且无杂质相的高质量外延薄膜,XRD摇摆曲线半高宽仅为0.1o。通过变温电输运与磁性测量,发现Mn2Sb外延薄膜在低温下出现了反铁磁相,该现象未曾在Mn2Sb晶体材料的研究中报道过。通过低温原位XRD分析薄膜的晶格结构随温度的变化,发现由于界面钳制作用使薄膜c方向晶格异常收缩,Mn原子间的距离缩短使3d轨道交换作用增强,进而导致出现亚铁磁-反铁磁转变。此外,观察到薄膜在亚铁磁相温区存在自旋重取向行为,自旋磁矩在薄膜的面内与面外方向之间切换,使得薄膜磁输运性能的各向异性随之发生改变。(2)在SrTiO3衬底上生长不同厚度的Mn2Sb外延薄膜,通过研究厚度对薄膜磁性及电输运性能的影响,发现衬底界面同时存在两个独立且相互竞争的机制,即由晶格外延导致的钳制作用和由衬底晶格失配度导致的应力作用。分别使Mn2Sb薄膜出现亚铁磁-反铁磁转变,和自旋磁矩以一定角度在薄膜面内倾斜,出现自旋倾角层。对于较薄的薄膜,自旋倾角层的磁性贡献了主要的磁电性能,并具有非常大的饱和磁化强度,使得薄膜的反铁磁相易被抑制,而薄膜厚度的增加将稀释自旋倾角层的影响。此外,厚度为32 nm的Mn2Sb薄膜具有最大的负磁阻效应-51.8%(81.4 K,14 T)。厚度为16 nm的Mn2Sb薄膜具有最大的反常霍尔电导率AH 24.2Ω-1·cm-1(150 K),以及非常可观的室温反常霍尔电导率AH 8.5Ω-1·cm-1,其室温AH约为Mn2Sb块体的2-3倍。(3)从室温应用的角度对薄膜进行Cr元素掺杂改性,在SrTiO3衬底上生长Mn2-xCrxSb外延薄膜。室温300 K,在5 T磁场下Mn1.89Cr0.11Sb薄膜的负磁阻效应为-13.6%,室温负磁阻效应在14 T磁场达到最大-17.2%。相较于未掺杂的Mn2Sb薄膜的室温负磁阻效应(-0.27%,5 T)提升超过50倍。Cr掺杂可以使薄膜的最大反常霍尔电阻率AH出现在室温附近,在280 K时,Mn1.89Cr0.11Sb薄膜的AH提高至0.89μΩ·cm。此外,Cr掺杂使得薄膜的反铁磁相往高温区间扩展,而亚铁磁自旋重取向温度区间并不受Cr掺杂影响,当TFIM-AFM>250 K时,亚铁磁自旋重取向将被抑制,随温度下降体系直接从面外亚铁磁相转变为反铁磁相。同时,Cr掺杂减弱了体系亚铁磁-反铁磁相变的热滞和磁滞效应。
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