【摘 要】
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聚合物基介电复合材料由于其较高的介电性能且具有一定的柔韧性,在柔性电子领域有着广泛的应用。将巨介电陶瓷颗粒或导电性极佳的低维纳米材料作为分散相加入到聚合物基体中而构成聚合物基介电复合材料,是获得高介电性能柔性材料的通常做法,但仍存在诸如介电常数不够高、介电损耗不够低、复合材料的柔韧性与轻量化受限、热稳定性不够好等问题。本论文以获得高介电性能和力学性能的硅橡胶（SR）基复合材料为目标,通过机械混合和
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聚合物基介电复合材料由于其较高的介电性能且具有一定的柔韧性,在柔性电子领域有着广泛的应用。将巨介电陶瓷颗粒或导电性极佳的低维纳米材料作为分散相加入到聚合物基体中而构成聚合物基介电复合材料,是获得高介电性能柔性材料的通常做法,但仍存在诸如介电常数不够高、介电损耗不够低、复合材料的柔韧性与轻量化受限、热稳定性不够好等问题。本论文以获得高介电性能和力学性能的硅橡胶（SR）基复合材料为目标,通过机械混合和热压法,制备了巨介电陶瓷填料/硅橡胶复合材料（镧铌共掺二氧化钛/SR复合样品）、导电填料/硅橡胶复合材料（Ti3C2Tx MXene/SR与Ti3C2Tx MXene-Ag/SR二元复合样品）及巨介电陶瓷填料/导电填料/硅橡胶复合材料(CaCu3Ti4O12/Ti3C2Tx MXene/SR三元复合样品),研究了巨介电陶瓷填料及导电填料对硅橡胶基复合样品性能的影响,探讨了各类硅橡胶基复合材料的介电性能与力学性能增强的机制。论文研究内容与结果如下:（1）研究了巨介电陶瓷填料的表面处理对巨介电陶瓷填料/聚合物基复合材料介电性能及力学性能的影响。对于镧铌共掺二氧化钛/SR复合样品,当50 wt%经表面处理的镧铌共掺二氧化钛作为填料加入到硅橡胶基体中时,所对应复合样品50 wt%的介电常数增加到5.06,是纯硅橡胶（2.78）的1.82倍,且介电损耗在较宽频率范围内低至0.001。30 wt%经表面处理的填料时,复合样品的力学性能也很优异,拉伸强度为612 k Pa,断裂伸长率为330%,弹性模量依然低至540 k Pa。50 wt%表面处理填料所对应的复合样品的介电性能与力学性能明显优于未表面处理填料的复合样品。这些结果表明,对填料进行表面处理有益于复合材料的介电性能及力学性能,且介电理论模型结果说明,填料的尺寸、体积分数等均能影响复合材料的介电性能。（2）研究了导电填料的微观结构及导电性对硅橡胶基复合材料介电性能及力学性能的影响。在Ti3C2Tx MXene/SR与Ti3C2Tx MXene-Ag/SR二元复合样品中发现,当1.2 wt%的Ti3C2Tx MXene或Ti3C2Tx MXene-3.2Ag导电填料加入到复合样品中时,复合样品的介电常数在10~3 Hz下达到6.19或7.29,而介电损耗低于0.001,这归因于界面极化机制和微电容器模型的作用,且Ag的加入使得Ti3C2Tx MXene-Ag与硅橡胶之间的介电性和导电性差异更大,更容易产生较强的界面极化。当2.0 wt%的Ti3C2Tx MXene导电填料加入到复合样品中时,复合样品的拉伸强度为430 k Pa,断裂伸长率为341%,弹性模量则低至402 k Pa。Ti3C2Tx MXene-3.2Ag/SR的力学性能也得到了增强,其拉伸强度达到554 k Pa,断裂伸长率达到257%,弹性模量也在可接受范围内。这些结果表明,相对于陶瓷填料,只需要少量Ti3C2Tx MXene或Ti3C2Tx MXene-Ag导电填料就可显著提升复合材料的介电性能与力学性能,复合材料的柔韧性也更好,且填料的导电性越好,复合材料的介电性能也更优异。（3）研究了巨介电陶瓷填料对导电填料/硅橡胶基复合材料的介电性能及力学性能的影响。在Ca Cu3Ti4O12/Ti3C2Tx MXene/SR三元复合样品中发现,1.2 wt%二维纳米填料Ti3C2Tx MXene和12 wt%的Ca Cu3Ti4O12陶瓷填料的加入,使得复合样品在10~3 Hz下的介电常数高达8.08,而介电损耗依然低于0.0015。同时,复合样品具有较好的力学性能,拉伸强度为569 k Pa,断裂伸长率为333%,弹性模量不高于523 k Pa。这些结果表明,Ca Cu3Ti4O12陶瓷填料的加入使得Ti3C2TxMXene/SR复合样品的介电性能和力学性能有了显著的提升。因此,相比二元导电填料/聚合物基复合材料,对应的三元巨介电陶瓷/导电填料/聚合物基复合材料有更好的介电性能与力学性能。
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