论文部分内容阅读
催化材料的设计与开发是纳米催化科学发展的核心,目前的相关研究中,纳米催化剂仍然面临着催化效率低、稳定性差等挑战,并且相关催化机理仍不明确,这一系列问题都限制着纳米催化科学的进一步发展。本论文针对金属负载型氧化物开展了纳米催化材料的结构构筑及相关机理研究,主要内容如下:(1)采用溶液化学方法合成了金红石相Ti02纳米线构筑的等级微球。通过系统的调节制备温度和时间,获得了微球组装单元—纳米线的生长动力学方程。通过详细的实验表征及光催化性能测试发现,虽然微球为体相形貌,却显示了大比表面积、晶格膨胀等纳米尺寸效应以及优异的光催化性能。这些优异的性能可能源于微球暴露的高能晶面(001)以及沿着[001]晶向高的电导率。(2)采用光还原技术对上述Ti02微球进行了特定晶面负载。通过调节金属Pt的负载量,得到了性能优化的光催化剂。当Pt的负载量为0.85wt%时,微球在紫外光下的光催化活性可以P25相媲美,可见光下催化活性优于P25。并且,针对光催化剂在可见光和紫外光下的激发特征,提出合理的光催化机理。(3)采用一步氧化还原法构筑了Ag/CeO2核壳小球。通过热处理技术,调控了Ag核与Ce02壳之间的界面作用,得到了能够在120℃完全氧化CO,并经过100h稳定性测试并没有显示任何失活的高稳定性催化剂。(4)采用原位氧化还原方法制备了均匀分散的金属颗粒负载的TiO2催化剂。通过调节不同负载金属以及含量发现,金属Pd负载量为0.51wt%的催化剂能够在70℃完全氧化CO,获得了优化的催化活性。在此基础上,分析了金属负载前后H2对CO氧化的促进作用及作用机理差异。(5)制备了金属Pd/TiO2/Al2O3复合催化剂,考察了低温下光对CO偶联催化反应的促进作用,结果显示低温区域光热协同效应最为明显。