【摘 要】
：
过氧化氢（H2O2）被认为是世界上最重要的100种化学品之一,广泛应用于化学合成、纸张印染以及污水处理等领域。电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）是一种安全、环境友好的生产过氧化氢的方法,但其阴极氧还原反应动力学过程缓慢,限制了商业化应用。目前电化学氧还原制备过氧化氢过程使用的催化剂主要是贵金属材料（Pd,Au,Ag,Pt-Hg等）,但是它们的稀缺性和高成本限制了其进一步的发展应用。碳基催化剂和
论文部分内容阅读
过氧化氢（H2O2）被认为是世界上最重要的100种化学品之一,广泛应用于化学合成、纸张印染以及污水处理等领域。电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）是一种安全、环境友好的生产过氧化氢的方法,但其阴极氧还原反应动力学过程缓慢,限制了商业化应用。目前电化学氧还原制备过氧化氢过程使用的催化剂主要是贵金属材料（Pd,Au,Ag,Pt-Hg等）,但是它们的稀缺性和高成本限制了其进一步的发展应用。碳基催化剂和非贵金属催化剂具有导电性高、结构易调控和成本低等优势,有望替代贵金属基催化剂。已有研究证实碳材料、铁氧化物和单原子Fe-C-O都具有2e-ORR活性,但是碳材料和铁相结合的铁碳化物2e-ORR活性研究较少。本论文基于过渡金属Fe,将金属有机骨架材料MIL-100（Fe）作为前驱体,经简单热解得到一系列铁掺杂多孔碳材料,深入研究其组成、结构与2e-ORR催化性能之间的关系。并利用所得催化剂自制气体扩散电极,在自行设计的反应装置中对催化剂进行评价。主要研究内容如下:采用简单的一锅合成法,得到具有高比表面积和丰富多孔结构的金属有机骨架材料（MIL-100-24）,将其通过高温碳化法进行处理,获得具有介孔结构的铁掺杂多孔碳材料（Fe-PC-t）。其中,Fe-PC-750具有较大的比表面积(637 m~2g-1)和分级多孔结构,此结构有利于加快反应物的传质速率同时增加材料的电化学活性表面积。Fe-PC-750催化剂起始电位为0.72 V vs.RHE,略低于商业炭黑（Carbon Black,CB）催化剂（0.74 V vs.RHE）。但H2O2选择性为79%,Tafel斜率为92 m V dec-1,且稳定性均优于CB催化剂。进一步结构分析发现,被石墨化碳层包裹的Fe3C纳米粒子不仅为多孔碳材料提供更多的活性位点,而且Fe基纳米粒子与碳基体的相互作用,提高了催化材料的2e-ORR比活性（Specific Activity）。Fe-PC-750的比活性(js,H2O2)为0.0061m A
[email protected] V vs.RHE,是普通碳材料CB的2.6倍。另外在0.5 V vs.RHE电位下,Fe-PC-750催化剂的质量活性为173.01 A gcatalyst-1,也远远高于CB催化剂(21.12 A gcatalyst-1)。将Fe-PC-750催化剂应用于气体扩散电极中,在自行设计的实验装置中生产H2O2。在电流密度50 m A cm-2,p H=13时,过氧化氢生成速率达到0.81 mmol cm-2h-1,电流效率为86%,过氧化氢浓度累积可以达到0.82 mol L-1,质量分数约为2.78 wt.%。
其他文献
背景及目的:肾细胞癌（Renal cell carcinoma,RCC）是一种发病率不断上升的恶性肿瘤,约占所有癌症患者的5%,是在病程中发生急慢性肾脏病的常见疾病。该疾病包括超过10种组织学和分子亚型,其中透明细胞癌（ccRCC）最常见,约占所有肾细胞癌的75%,并导致大多数癌症相关死亡。铁死亡（ferroptosis）是一种调节性细胞死亡形式,其特征是脂质过氧化物的铁依赖性积累达到致死水平。新
研究背景肺部持续存在的磨玻璃结节（ground glass nodule,GGN）往往诊断为腺癌或腺体前驱病变,这给人们带来极大恐慌及焦虑。虽然处于此阶段的肺部病变可以通过手术根治,但是,由于驱动基因参与GGN的发生,术后仍有结节再发可的能。对驱动基因阳性多发GGN而言,手术清除全部病灶困难大,多次手术花费高昂、降低患者生活质量,患者再次手术接受度差。靶向治疗是这类患者更为合适的治疗方案。然而,靶
背景脓毒症是宿主对感染的免疫反应失调,从而导致危及生命的器官功能损害的症候群。近年来,在脓毒症的治疗方面取得了一定进展,但是其死亡率一直居高不下,给全球卫生健康事业带来了严峻的挑战。内毒素是触发脓毒症级联反应的关键因素,内毒素入血后可激活免疫细胞,使其释放大量促炎和抗炎细胞因子,引起细胞因子风暴,从而导致休克、器官功能衰竭和继发免疫麻痹。常规治疗措施如抗感染等,无法有效清除血液中大量中大分子炎性介
餐饮废油（WCO）主要产生于家庭、饭店、食堂等烹饪产生的泔水、厨余垃圾、油烟等,是一种价格低廉、应用前景广阔的有机碳资源。WCO高值化利用,是阻止WCO再回餐桌,提高餐饮垃圾附加值,降低环境危害,实现WCO资源化利用的有效途径。WCO主要由甘油三酯和游离的长链脂肪酸组成,其中的非极性组分含量高,与煤气化渣浮选的矿物油捕收剂相似;WCO的皂化产品以游离脂肪酸盐为主,与钛铁矿浮选的脂肪酸类捕收剂相似。
背景:在正常生理条件下,角膜自身可维持促血管生成因子与抗血管因子的动态平衡,角膜在光学上透明,无血管。多种角膜损伤可诱导形成角膜新生血管（corneal neovascularization,CNV）,如自身免疫病、感染、创伤、角膜移植排斥、先天无虹膜、炎症、肿瘤和缺血等。CNV可降低角膜透明度、导致视力受损、角膜水肿,甚至失明,据估计每年有140万人出现CNV,其中12%因此视力丧失。治疗方面,
第一部分 基于宽体探测器CT成像的最佳主动脉瓣重建期相的精准评估背景与目的计算机断层扫描（computed tomography,CT）是经导管主动脉瓣置换术（transcatheter aortic valve replacement,TAVR）术前影像学评估的重要手段,也是选择人工瓣膜型号和尺寸的主要依据。先进的成像技术是获取清晰、精准的CT图像的前提,而合适的重建期相CT图像则是精准评估主动
目的本次研究旨在评价纳米刀消融术在不可切除肝门型胆囊癌治疗中的安全性及疗效,探讨其临床应用价值,为不可切除肝门型胆囊癌的治疗提供一种新的选择方案。方法收集2016年10月-2018年10月期间郑州大学第五附属医院治疗的36例不可切除肝门型胆囊癌患者的临床资料,将接受纳米刀消融术联合经皮肝穿刺胆道引流术（PTCD）的20例患者设为研究组,将仅行PTCD的16例患者设为对照组,随访截止至2020年3月
过氧化氢（H2O2）是一种环境友好的氧化剂,在化学产品合成、污水处理、造纸、印染等诸多领域都有广阔的市场需求。目前我国98%的过氧化氢采用蒽醌法生产,工艺路线长、能耗高、污染大。电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）具有低碳、安全、可现场生产等优点。但是要达到工业化应用,2e-ORR催化剂的活性和选择性仍有待提高。碳材料具有导电性好、来源广泛、结构和孔道易于调控的优点。但单纯的碳材料对氧气吸附能力
背景与目的良性前列腺增生（Benign Prostatic Hyperplasia,BPH）是引起中老年男性排尿障碍的常见疾病之一,临床上通常表现为下尿路症状（Lower Urinary Tract Symptoms,LUTS）,严重影响了BPH患者的生活质量。前列腺动脉栓塞术（Prostate Artery Embolization,PAE）是治疗症状性BPH的新兴微创方法之一,其主要通过栓塞前
随着全球城市化和工业化进程的加快,工业染料废水大量排放,许多有毒有害污染物进入到水环境中,对人类生命健康和生态环境造成不可估量的威胁。在众多废水处理方法中,吸附法去除效果好、成本低廉、操作简单,已被广泛应用于废水处理领域。硫化纳米铁材料是近年来新兴的一种环境修复材料,因其具有反应活性高、去除效果好等优点被用于水体中各种污染物的去除,但其合成方法存在一些缺点,因此需要开发一种新的方法合成硫化纳米铁材