C3N5-MnCo2O4催化活化PMS降解水中磺胺类抗生素的效能

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:king0083
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
抗生素制药废水排放是抗生素流入水体环境的主要渠道之一,磺胺类抗生素在水环境中长期大量存在会严重影响人体健康和水环境安全,因此对抗生素制药废水进行合理高效去除势在必行。过硫酸盐氧化作为一种高级氧化水处理技术,具有操作简便、易于控制、成本较低、反应高效等优点,在抗生素废水的去除方面有明显的优势。基于以上问题,本研究以富氮型氮化碳(C3N5)为基础,以掺杂金属的方式增强其催化活性,并研究其活化过单硫酸盐(PMS)降解磺胺二甲基嘧啶(SMT)的效能及去除机制,得到以下研究结果。将催化剂活化PMS对水中SMT的降解效率作为评价指标,优化制备条件制备具有良好催化特性的催化剂。并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等分析测试对催化剂的微观形貌和晶体结构及元素价态进行分析。结果证实了CMCN催化剂是C3N5和Mn Co2O4的络合物,并且形成了C=N-M键,为高价金属的形成提供了基本条件。同时利用自由基捕获实验、电子自旋共振波谱仪(ESR)以及液相色谱-质谱联用(UPLC-MS/MS)来分析体系内存在的活性物种和SMT的降解路径,实现机制解析。结果表明,在降解SMT过程中高价金属和超氧自由基(·O2-)是重要的活性物种,单线态氧(~1O2)起辅助作用。SMT被氧化降解的过程中,主要通过“微笑重排”、羟基化、硝基化、S-N键断裂等方式产生一系列的中间产物,然后经过一系列氧化降解过程矿化为二氧化碳和水等小分子物质,不产生对环境有毒有害的物质。确定最佳的反应条件,探究CMCN(C3N5-Mn Co2O4)催化剂的实际适用性。利用单因素控制变量法探究不同影响因子对CMCN-PMS体系降解SMT效能的影响,包括PMS投加量、催化剂投加量、溶液初始p H、SMT初始浓度以及常见阴离子等。结果显示,PMS和催化剂在体系内的浓度保持在1m M和0.2g/L时更合理,SMT初始浓度增加会导致去除率的降低,在中性偏碱性(p H=9左右)的条件下更有利于SMT降解。抗生素制药废水中存在的阴离子影响实验结果显示,体系对SO42-有良好的适应性,在体系内投加Cl-和CO32-会对SMT的降解过程起到抑制作用。本文进行了抗生素废水中SMT的去除效能探究。结果表明抗生素制药废水中的相关阴离子和其他难降解有机物会影响SMT的降解率。考虑到实际应用中的成本,进行了循环利用实验,CMCN催化剂在3次循环使用后,仍然保持较高的催化活性,对SMT的降解效率达86.3%,通过对比反应前后催化剂的晶型结构和成键状况及元素价态,可知催化剂的表面化学性质未发生改变,催化剂有较高的稳定性。
其他文献
近年来,随着我国工业化建设加快,大量工业废水的排放给水生态、水环境的保护带来了巨大的压力。其中,四环素类抗生素废水由于具有高生物毒性和低可生化性的特点,受到广泛关注。传统Fenton处理工艺对该类抗生素废水的处理能力有限,存在p H要求高、产生二次污染等问题。而非均相类Fenton技术由于采用固相催化剂,可以有效克服上述问题,实现各类持久性有机污染物的高效降解。本研究通过两步热解法制备了Fe-N-
学位
知识服务是出版社转型升级的重要方向之一。研究和分析现有的知识服务实践活动,对于传统出版社更好地实现经济效益和社会效益具有重要意义。本文依托于相关研究,结合现有少儿知识服务市场现状,从出版生态视角出发构建少儿出版社知识服务生态模型,并运用于案例研究。接力出版社作为老牌传统少儿出版社,各种生态因子的变化对其构建更高层次的知识服务生态系统提出要求,提高生态因子获取效率,构建良性生态位,促成知识的流通、转
学位
人文社科类图书因富含独特的文化底蕴、指导生活的行为密码,更易引起精神共鸣,一直是学术出版的重中之重。在学术出版的发展过程中,已形成了一系列重要的学术图书品牌,如商务印书馆的“汉译世界学术名著丛书”,江苏人民出版社的“海外中国研究丛书”等。随着图书市场竞争加剧和数字阅读的兴盛,越来越多的新锐图书品牌异军突起。它们以各自的方式,打破学术与大众之间的传统界限,带来了主流人文社科出版之外的多态声音,探索着
学位
在知识内容获取方式日渐多元化的数字时代,大众查检与阅读方式发生了改变。人们逐渐习惯选择网络代替翻阅厚重的纸质辞书,使得传统纸质辞书出版市场受到很大的冲击。为了适应时代发展,一些老牌辞书也开始投身数字化建设,探索新型辞书生产与服务模式。本文以我国的大型综合性词典《辞海》为研究对象,运用案例研究法、文献分析法等研究方法,探索其数字化转型的实践与经验。文章首先分析《辞海》数字化转型的背景。其数字化转型源
学位
本文选取了云南省西南部的一个彝族自治县——N县的融媒体中心作为研究对象,通过深入实地的田野调查呈现少数民族地区县级融媒体中心真实的生存和发展状况,研究的落脚点在于考察N县融媒体中心如何连接基层群众,融入社会治理。各章的主要内容分述如下:绪论部分先说明了研究少数民族地区县级融媒体问题的缘起,继而提出研究背景、研究方法、研究目的及意义,并对县级融媒体、社会治理和社区媒体的相关概念做了解释和界定。第二章
学位
目前,全世界超过一半的能源消耗在冷量和热量上,并且随着全球变暖等一系列因素,在温度控制方面能源的消耗量会逐年增加,其中冷却是温度调控的主要需求,化石燃料的燃烧加重了温室效应,形成了负反馈,对环境造成了严重的影响。因此,以最小的碳足迹实现建筑的高能效控温已成为可持续发展的重要目标。其中,被动辐射冷却技术无需任何能源输入,可以部分替代传统的冷却系统。现有的辐射冷却技术存在造价较高和应用场景较为局限的情
学位
近几十年来,作为四大类新污染物之一的抗生素越来越受到人们的关注。其中磺胺类抗生素(SAs)被广泛的用于医疗行业及养殖行业,而SAs的化学性质稳定,具有水溶性。因此进入水体后形成污染,目前中国许多水体中检测到的SAs浓度水平已达到μg·L-1。建立一种快速有效的降解途径去削减环境中残存的抗生素成为当前研究的重点。电芬顿是一种典型的高级氧化工艺(advanced oxidation processes
学位
互联网技术的蓬勃发展让信息传播更迅速更广泛,这样的传播方式也让品牌的重要性被不断放大,品牌建设被更多的企业提升到战略层面。我国的出版市场也从初级的规模竞争、价格竞争等粗放竞争阶段转变成关注品牌的精细化竞争阶段。传统出版社也开始逐渐认识到品牌的重要性,通过主品牌打造、子品牌细分以及品牌营销等方式开展自身的品牌建设,并涌现出了一批传播力强、认可度高的优秀品牌。基于此,本文以品牌建设较为成功的华东师范大
学位
高含固厌氧消化是处理有机固废的重要手段,具有反应器体积小、产气率高、能耗低等优点,工程应用潜力巨大。但高含固率易导致反应器产值效率低,有机质分布不均等问题,限制了该技术的推广应用。研究表明搅拌可以有效改善反应器传质从而提高产气效能,因此本文以厨余垃圾和剩余污泥为底物,探究了不同搅拌条件对高含固有机固废厌氧消化反应器产气性能和微生物群落结构的影响,并探究了厌氧消化与热电联产(CHP)耦合系统的能量和
学位
近年来,随着城市化进程的加快,城市用地越来越紧缺,工业场地治理修复后急于投入使用,具体工程未按照场地治理修复的工程方案施行,造成污染场地毒地事件频发,危害了相关利益者的利益和健康状况。本文以污染场地治理效果为研究对象,在利用系统分析法构建评价指标体系框架的基础上,借助德尔菲法与指标优化方法对指标体系进行调整优化,构建出污染场地治理效果综合评价指标体系;利用“优度”评价模型对评价指标体系进行优劣性检
学位