壳聚糖(CS)是一种天然存在的碱性多糖,由于其优异的生物相容性和生物可降解性,目前广泛的应用于伤口敷料、组织工程和药物递送等生物医学领域。然而,传统的壳聚糖水凝胶总是表现出较弱的机械性能,严重阻碍了其在生物医学领域的实际应用。研究表明,与纯聚合物水凝胶相比,通过化学或物理交联制备得到的有机-无机纳米复合材料具有显著改善的性能,因此近年来受到了科学家和研究者的广泛关注。氧化石墨烯(GO)无机纳米层片具有优异的力学性能、高比表面积、卓越的柔韧性和稳定性,因此在物理、化学和材料科学领域受到极大的重视。GO由共价键合的碳原子二维片层所组成,在其表面和边缘上含有大量氧基官能团(例如羟基,环氧基和羰基)。GO是亲水性的,并且可以作为单独的片层分散在水中以形成稳定的胶体悬浮液。同时,这些含氧基团的存在,使得其可以很容易的吸收极性小分子或聚合物,形成GO插层型纳米复合材料。因此,氧化石墨烯是制备复合材料的理想选择,可以显著提升原材料的结构和性能。CS与GO的结合可以提高其作为纳米复合凝胶的特性,如机械性能,形状记忆行为,刺激响应性和导电性等。本研究采用改性的Hummer’s法由天然石墨粉制备氧化石墨烯。将GO纳米片引入到CS基体中,形成高强度的纳米复合水凝胶和具有高比表面积的纳米复合气凝胶。对所制备材料的交联机理、机械性能、微观结构、溶胀性质以及其它特殊性质,如湿度响应性和导电性进行了系统的研究。主要研究内容和结果如下:(1)将CS和GO在乙酸水溶液中均匀混合反应生成壳聚糖/氧化石墨烯(CS/GO)胶体溶液。将所得的CS/GO胶体在60℃下干燥24小时,最终形成具有不同表面微观结构的层状纳米复合膜。SEM图像显示,粗糙表面具有明显的褶皱,而相反的光滑面相对较平坦。FTIR光谱证明了两种组分之间氢键的存在,以及阳离子型CS与带负电荷的GO之间静电相互作用的协同效应。有趣的是,当相对湿度降低时,复合膜发生水解吸并向着粗糙面一侧弯曲,而当湿度增加时,水的吸附过程发生,使得膜变直,然后弯曲到另一侧。CS/GO膜表面结构的各向异性使得其具有湿度诱导的驱动性能。(2)基于CS/GO复合薄膜,我们开发了一种仿生湿度响应驱动器件。复合膜通过在室温下蒸发诱导自组装CS/GO溶胶来制备,通常需要48小时。所得纳米复合膜在水合和无水状态下都表现出较强的机械性能,并且在这两种状态之间物理性质的变化可能引发永久的机械重构。这种新的驱动材料可以不断的与环境进行水分交换,进而能够自主且连续地运动。所制备的薄膜驱动器可以提升自身50倍重的物体,并可以运输自身10倍重的货物。此外,我们组装了一个马达,其能够响应于湿度梯度以2.5 cm/s的速度向前移动,说明CS/GO复合材料在生物启发应用中具有很好的发展前景。(3)采用水热法,以HI为还原剂,在95℃、常压下原位自组装GO和CS,制备得到具有三维结构的CS/GO纳米复合水凝胶。通过对CS/GO水凝胶进行预先冷冻处理(-20℃),然后常温常压解冻即可得到具有超弹性和多功能性的CS/GO纳米复合气凝胶。实验结果表明,在自然条件下干燥所得的复合气凝胶的形状和体积几乎与原始CS/GO水凝胶相同。同时,所制备的纳米复合气凝胶具有密度低、机械性能高、热稳定性好和电导率高等特性。此外,CS/GO复合气凝胶的形状还可以通过改变反应器的类型来控制,这提供了一种根据需要制备形状可控的石墨烯基气凝胶的方法。