论文部分内容阅读
抗生素磺胺甲恶唑（SMX）和全氟化合物中的全氟辛烷羧酸（PFOA）、全氟辛烷磺酸（PFOS）是目前已引起广泛关注的环境污染物。本研究从选择性地分离和富集废水中的这两类污染物的角度出发,分别以SMX为模板分子、以PFOS和PFOA为双模板分子制备了两种表面分子印迹聚合物。以SMX为模板分子、MAA为功能单体、EGDMA为交联剂、AIBN为引发剂、介孔-SiO2球作为载体在甲醇溶液中通过热引发制备分子SMX分子印迹聚合物MIP（介孔-SiO2）,采用扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、X射线能谱分析（EDS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、N2吸附-脱附、热重（TG）等手段对MIP（介孔-SiO2）进行表征,研究了MIP（介孔-SiO2）对SMX的吸附性能和特异性识别能力。结果表明,MIP（介孔-SiO2）的最佳制备工艺条件为:SMX:MAA:EGDMA的摩尔比为1:4:10,载体介孔-SiO2的加入量为0.15 g,聚合反应温度60℃、反应24 h。SMX在MIP（介孔-SiO2）的吸附能力随pH的升高而降低。MIP对SMX的吸附为单分子层吸附,吸附等温线可以用Langmuir模型较好地拟合;吸附速度较快,吸附平衡时间为60 min,吸附速率实验数据可用准二级动力学模型拟合,化学吸附是吸附速率的控制步骤。MIP（介孔-SiO2）对与水溶液中SMX具有良好的特异性识别能力,印迹因子为1.983,对SMX的结构类似物STZ和SMD的选择性系数分别为1.298和1.777,可有效地从水中选择性分离富集SMX。MIP（介孔-SiO2）的比表面积、最大吸附量和特异性识别能力均高于是以纳米-SiO2作载体在同样条件下制备的分子印迹聚合物MIP（纳米-SiO2）。以PFOA和PFOS为双模板分子、AM为功能单体、EGDMA为交联剂、AIBN为引发剂、KH-570改性SiO2纳米球为载体,在甲醇致孔剂中热引发聚合制备PFOA和PFOS为双模板MIP。采用SEM、FT-IR、TG、N2吸附-脱附等手段对聚合物进行了表征,并研究了其对PFOA和PFOS的吸附效果和特异性识别能力。结果表明,制备双模板MIP的工艺条件为:固定模板摩尔比PFOA:PFOS=3:7,选择模板分子与功能单体和交联剂之间的摩尔比为1:8:15,加入0.1 g改性SiO2纳米球在AIBN引发剂、N2保护下恒温60℃反应时间30 h。双模板MIP对PFOA和PFOS的吸附量随pH的升高而降低,吸附等温线可用Langmuir和Freundlich模型拟合,吸附呈单分子层。双模板MIP对PFOA和PFOS的吸附速度较快,40 min即达到吸附平衡。吸附速率实验数据可用准二级动力学模型很好地拟合。双模板MIP对PFOA和PFOS有良好的特异性识别能力,印迹因子分别为1.996和2.780。PFOA相对于结构类似物2,4-D和SDBS的选择性系数分别为1.569和1.196,PFOS相对于2,4-D和SDBS的选择性系数分别为2.186和1.666。