【摘 要】
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随着染料工业的高速发展,染料废水的肆意排放对水生态系统中所造成的环境污染问题益发严峻;发展简单、高效的污染物去除技术对于生态环境保护以及经济社会发展具有重要意义。在众多环境处理技术中,吸附法因其廉价、高效和操作简便成为污染物控制的主要技术之一。碳材料是一类重要的功能材料亦被广泛应用于水环境污染处理研究,发展基于碳材料的高效吸附剂已成为水污染处理的一个重要研究方向;然而未经修饰的碳材料水分散性较差、
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随着染料工业的高速发展,染料废水的肆意排放对水生态系统中所造成的环境污染问题益发严峻;发展简单、高效的污染物去除技术对于生态环境保护以及经济社会发展具有重要意义。在众多环境处理技术中,吸附法因其廉价、高效和操作简便成为污染物控制的主要技术之一。碳材料是一类重要的功能材料亦被广泛应用于水环境污染处理研究,发展基于碳材料的高效吸附剂已成为水污染处理的一个重要研究方向;然而未经修饰的碳材料水分散性较差、吸附官能团较少而严重限制其吸附能力,因此对碳材料进行表面功能化,提高其吸附性能具有一定的研究价值。本论文旨在通过不同的材料表面改性策略制备离子液体功能化碳材料,并探索这些功能化碳材料对有机染料的吸附性能。本研究工作以介孔碳、碳纳米管和氧化石墨烯为基底材料,采用的功能化材料表面改性方法包括Radziszewski反应和Ce(Ⅳ)/HNO3氧化还原体系引发的聚合反应,制备得到MC@PIL,CNTs@PIL和GO@PIL三种碳基复合材料。通过采取傅里叶变换红外、热重分析、核磁共振氢谱、X-射线光电子能谱和透射电子显微镜等表征手段对这些碳基复合材进行表征分析,证明目标材料的成功合成。与此同时,采用吸附法策略,以刚果红染料作为模型污染物,探究了所制备的三种吸附材料对刚果红的吸附行为以及不同影响因素下对吸附剂吸附性能的影响。通过对实验吸附数据的拟合和分析,描绘出其吸附动力学、等温线以及热力学模型的实验数据图,并对吸附机理进行了分析和探讨。全文共有五个章节,具体如下:第一章为绪论,介绍当前印染废水污染状况,印染废水污染处理常用措施,以及介孔碳、碳纳米管和氧化石墨烯的结构、性质和当前应用领域的研究进展。实验设计过程对材料的功能化改性所引入的化学方法也进行了较为详细的阐述。从环境治理方面对实验设计的意图与意义进行了说明。第二章,通过Diels-Alder反应将糠胺修饰在介孔碳表面形成氨基官能团与1,6-己二胺、甲醛和丙酮醛,在乙酸氛围下发生Radziszewski反应,得到离子液体功能化的MC@PIL材料。以刚果红为水中有机污染物模型分子进行吸附实验,结果表明MC@PIL材料对刚果红的最大吸附量可以达到331.49 mg/g,远超过原始MC材料对刚果红的吸附量。吸附数据的拟合结果表明MC@PIL材料对刚果红的吸附过程遵循准二阶动力学模型和Langmuir模型,其吸附性能在酸性条件下更优,并且吸附过程是一个自发的吸热过程。第三章,通过Diels-Alder反应将糠醛修饰在碳纳米管表面形成醛基官能团与1,6-己二胺、甲醛和与丙酮醛,在冰醋酸氛围下发生Radziszewski反应,得到离子液体功能化的CNTs@PIL材料。吸附实验结果表明CNTs@PIL对刚果红的最大吸附量可达201.87 mg/g,是原始CNTs材料的3.28倍。吸附性能在酸性条件下优于在碱性环境中,吸附数据的拟合结果表明CNTs@PIL材料对刚果红的吸附过程是一个自发的吸热过程,且遵循准二阶动力学模型和Langmuir模型。第四章,通过Hummers方法将石墨制备薄层氧化石墨烯,在Ce(Ⅳ)/HNO3氧化还原体系下引发GO与3-溴丙胺和1-乙烯基咪唑合成的乙烯基离子液体聚合,得到离子液体功能化的GO@PIL材料。吸附实验结果表明GO@PIL对刚果红的最大吸附量可达122.26 mg/g,是材料GO(48.07 mg/g)的2.53倍。吸附数据的拟合结果表明GO@PIL材料对刚果红的吸附过程遵循准二阶动力学模型和Langmuir模型吸附,其吸附性能在酸性条件下更优,并且吸附过程是一个自发的吸热过程。第五章,对本课题研究工作的总结与展望。通过将离子液体功能化材料表面改性方法,能有效地制备高效的吸附剂。修饰方法操作可行性强,适用性较广,为环境治理领域提供了较有意义的研究思路。
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