【摘 要】
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光催化技术是近年发展起来的低能、高效的新型环保技术,利用光子激发生成的活性自由基将大分子污染物质降解矿化为CO_2、H_2O和其他小分子物质。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)其结构中的C、N原子以sp2杂化形成高度离域的π共轭体系,具三嗪环(C_3N_3)单元,是一种非金属半导体材料,广泛应用于能源光催化(光解水产氢)和环境光催化(污染物降解),然而氮化碳的光生电子-空穴复合率高,因此其自身光催化
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光催化技术是近年发展起来的低能、高效的新型环保技术,利用光子激发生成的活性自由基将大分子污染物质降解矿化为CO2、H2O和其他小分子物质。石墨相氮化碳(g-C3N4)其结构中的C、N原子以sp2杂化形成高度离域的π共轭体系,具三嗪环(C3N3)单元,是一种非金属半导体材料,广泛应用于能源光催化(光解水产氢)和环境光催化(污染物降解),然而氮化碳的光生电子-空穴复合率高,因此其自身光催化效率并不高。为了提高氮化碳的光催化活性,对氮化碳进行以下改性:(1)制备具有优异双功能光催化性能的BaWO4/g-C3N4复合材料;(2)制备NaLa(WO4)2/g-C3N4复合材料以提高光催化性能。运用XRD,XPS,SEM,TEM,BET,PL,UV-visDRS,FT-IR,In-situ DRIFTS等表征手段对所制备的催化剂的微观结构、光学性质和反应物的转化过程进行分析,并用NO光催化氧化和光催化产氢评价其性能,主要开展以下工作:(1)制备具有优异双功能光催化性能的BaWO4/g-C3N4复合材料及光催化性能的研究:通过水热-煅烧法合成了新型双功能光催化性能的BaWO4/g-C3N4催化剂。将制备的催化剂应用于低浓度NOx的去除和光催化制氢。通过优化BaWO4/g-C3N4的化学组成,含有7%BaWO4(7%-Ba-CN)的复合材料表现出最佳的光催化性能。在30分钟内,与纯g-C3N4相比,复合光催化剂的NOx去除率提高了14%。通过原位DRIFTS光谱分析,阐明并比较了在纯g-C3N4和7%-Ba-CN上光催化净化NO的潜在转化途径,并在2164 cm-1处发现了与NO+中间体相关的新吸附带。此外,7%-Ba-CN的光催化产氢率为2743.98μmol/g/h,是纯g-C3N4的4倍。在这项研究中,通过构建异质结来控制电荷转移速率,促进电荷分离,降低电子-空穴的复合效率,以增强复合光催化剂的氧化和还原能力。(2)制备NaLa(WO4)2/g-C3N4复合材料以提高光催化性能:通过一步原位热聚合的方法制备了一种新型的异质节结构的NaLa(WO4)2/g-C3N4复合材料。将制备的复合催化剂用于处理空气中的NOx。通过优化NaLa(WO4)2/g-C3N4的化学组成,找到了光催化效果最好的比例1-NaLaW-CN,在30分钟内,与纯g-C3N4相比,复合光催化剂的NOx去除率提高了16%。在这项研究中,基于发光材料的光吸收范围可能更加的广泛,及g-C3N4自身所具有的光催化优势,利用碱金属稀土二钨酸盐发光材料与g-C3N4构建了异质节来提高光催化性能。这两种材料通过构建异质结来控制电荷转移速率,实现电子定向运输,延长载流子的荧光寿命,促进电荷分离,降低电子-空穴的复合效率,以增强复合光催化剂的光催化性能。
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