【摘 要】
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随着对介孔氧化硅材料研究的深入,各种功能化介孔氧化硅复合材料展现出广阔的应用前景。其中,金属复合氧化硅材料因金属物质的引入,极大地拓展了复合材料的性能和应用,引起人们较大的关注。金属负载型氧化硅基复合材料存在着金属组分易于团聚和流失的问题,严重影响其性能的展现。探索具有金属组分高度分散及其稳定结合的杂化氧化硅复合结构非常必要。如何设计具有该结构特性的金属功能化氧化硅材料是一项具有挑战性的工作。本论
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随着对介孔氧化硅材料研究的深入,各种功能化介孔氧化硅复合材料展现出广阔的应用前景。其中,金属复合氧化硅材料因金属物质的引入,极大地拓展了复合材料的性能和应用,引起人们较大的关注。金属负载型氧化硅基复合材料存在着金属组分易于团聚和流失的问题,严重影响其性能的展现。探索具有金属组分高度分散及其稳定结合的杂化氧化硅复合结构非常必要。如何设计具有该结构特性的金属功能化氧化硅材料是一项具有挑战性的工作。本论文围绕上述问题,探讨以氧化硅骨架内金属掺杂模式,利用氧化硅溶解-再生过程,调控不同金属与多孔氧化硅结构的复合,研究掺杂金属与其氧化硅复合结构在吸附和催化性能之间的关系,进而推动氧化硅基复合材料在吸附和催化方面的应用。本文主要研究内容和结果如下:（1）利用氧化硅溶解-再生过程复合金属的合成策略,制备了新型镁掺杂氧化硅空心结构（Mg-SHSs）。通过改变杂化结构中金属含量,可以有效调控杂化材料的结构参数和表面特性。Mg-SHSs的高比表面积、合适孔径及表面电荷为其高吸附性能提供了可能性。在染料吸附过程中,Mg-SHSs表现出优异的吸附能力,其对亚甲基蓝的最大吸附量达到367 mg·g-1。同时,该结构具有良好的稳定性,在染料吸附过程中可以多次循环使用。（2）设计了具有载量可控、分散度高、稳定固定、易于接触等特点的铁掺杂氧化硅空心复合材料（Fe-SHSs）。在合成过程中,改变金属组分的负载量可有效调控金属在氧化硅复合结构中的分布状态。得益于金属活性组分的高度分散、易于接触等结构优势,Fe-SHSs展现出优异催化降解酸性橙7活性。（3）为有效调控铁基氧化硅复合材料中Fe2+与Fe3+比例,我们利用Fe-SHSs的金属组分高度分散和稳定结合的结构特点,采用氢气热还原处理方法实现了宽范围的比例调控。因FeOx-SHSs-500具有较高的Fe2+/Fe3+比例、高比表面积及其易于接触底物且充分暴露活性组分的中空结构,其展现出最佳催化TMB显色活性。利用其优异催化TMB显色性能,结合天然生物酶（葡萄糖氧化酶）,FeOx-SHSs可用于比色检测葡萄糖。（4）针对单金属氧化硅复合催化剂活性较低的问题,本章设计对氧化硅同时双金属化,制备了一种新型的铁钴共掺杂氧化硅空心球纳米材料（Fe-Co-SHSs）。与其单金属功能化的氧化硅催化剂相比,由于双金属元素之间产生的协同作用,Fe-Co-SHSs纳米复合材料显著的提高了其仿过氧化物酶催化活性。基于其优异的仿过氧化物酶活性,Fe-Co-SHSs可用于比色检测过氧化氢,其检测范围为10～250μM,检测限可达4.30μM。（5）为解决因表面活性剂的覆盖造成金基复合材料催化活性降低的问题,本章以Fe-SHSs作为前驱体,利用静电吸附作用设计了金纳米颗粒负载于Fe-SHSs复合材料（Au/Fe-SHSs）。由于金纳米颗粒的均匀分布、高度暴露且没有表面活性剂的包裹,Au/Fe-SHSs复合材料的催化活性得以充分展现,不但具有类过氧化物酶活性,而且具备仿葡萄糖氧化酶性能。在无须改变反应条件的情况下,利用Au/Fe-SHSs纳米材料的多功能催化活性,可以一步快速、便捷的比色检测葡萄糖。
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