气相沿面放电等离子体降解染料废水污染物的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:poabc123
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针对染料废水产量大、水质复杂、有机物浓度高、可生化性差、污染性强等问题,采用气相沿面放电(GSD)等离子体技术进行降解处理,达到降低染料污染物含量的目的。本文首先根据臭氧(O3)产生和能量利用效率,优化了放电反应器结构,考察了放电参数的影响。最后以染料为目标物,通过对染料脱色、可生化性、有机物与含碳物质降解的考察,探究了GSD的染料降解性能。通过对放电过程中活性物质降解作用和臭氧催化剂的考察,探究了GSD的染料降解机理。本文研究结果如下:1.在优化GSD反应器结构过程中发现,O3产生量和能量利用效率随着高压电极螺线间距离的增加和螺线直径的降低而提高,能量利用效率随着放电介质管壁厚、介质管内径和放电管内表面积与体积之比的增加呈现先增加后降低趋势,最终得出二管式反应器为最佳放电结构。在考察放电参数对放电效果影响的过程中发现,放电过程的pH、电导率和液相温度分别呈现降低、升高和增加趋势,前两者由氮气可被氧化成酸性离子所致,后者由电子碰撞和热量积累所致,在惰性气体条件下,放电更剧烈。O3液相溶解浓度随着pH的升高而先上升后降低,且随着电导率的增高和液相温度的降低而升高。在电压约6.0 kV、频率7.0 kHz和0.6 L·min-1载气速率条件下,O3产生浓度达到最佳。2.在考察GSD染料降解性能的过程中发现,染料的脱色率随着初始pH、染料浓度和载气速率的增加而先增加后降低,且随着电导率、电压和频率的增加和液相温度的降低而升高。染料经过优化后GSD处理,组分浓度降低,有机物和含碳物质含量减小,可生化性提高,其中,单一染料的脱色率经优化后GSD处理20 min可达99.05%,混合染料的有机物降解率在放电20 min处可达到73.21%,染料降解的中间产物含有联苯、偶氮苯、邻苯二甲酸、苯二乙酸、苯甲酸和己烯酸等。3.在考察GSD染料降解机理的过程中发现,放电产生的羟基自由基和紫外线分别对染料脱色具有23.3%和10.3%的贡献率,而O3的直接间接氧化物质具有73.5%的染料脱色贡献率,O3的参与反应所产成分超过总产生量的一半。本文还研究了锰氧化物负载型臭氧催化剂促进染料降解的机理,SEM和BET表征发现MnxOy-Al2O3催化剂中载体小球的多孔结构被MnxOy填充和覆盖,催化剂经过负载后,它的表面结构粗糙,孔数目、平均孔径和孔容降低。XRD表征发现MnxOy主要为MnO2,且含有少量的Mn2O3。TPR表征发现催化剂的氧化还原性经O3催化激活后提高。MB脱色率在1.5 g·L-1催化剂、放电9 min条件下可提升17.78%。
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