【摘 要】
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拥有理论能量密度高,硫正极成本低且环境友好等优势的锂硫电池(Li-S batteries)被认为是新一代电化学储能系统中最有希望的候选者。遗憾的是,锂硫电池硫利用率低,倍率性能差和
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拥有理论能量密度高,硫正极成本低且环境友好等优势的锂硫电池(Li-S batteries)被认为是新一代电化学储能系统中最有希望的候选者。遗憾的是,锂硫电池硫利用率低,倍率性能差和循环寿命短等问题严重阻碍了其实际应用。针对这些问题,本论文提出了将不同载硫材料结合起来合成出多功能复合材料并用于锂硫电池正极的方案。具体来说,我们设计并制备了“Ti O-Ti O2异质结-聚吡咯”和“碳化钼-碳”两种复合载硫材料,以结合极性金属化合物与导电聚合或碳材料的不同优势来协同提高锂硫电池的性能。以下为本论文的主要研究内容:(1)先利用镁热还原法将二氧化钛(Ti O2)部分还原得到“Ti O-Ti O2异质结”材料(H-Ti Ox,x=1,2)。然后通过液相法和硫热扩散法将该异质结材料与硫复合得到H-Ti Ox@S材料。之后,利用吡咯原位聚合法在H-Ti Ox@S外部包覆导电聚合物PPy层,合成出H-Ti Ox@S/PPy复合材料并用作锂硫电池正极材料。研究表明,H-Ti Ox和PPy不仅改善了电极的导电性,还可分别通过“路易斯酸-碱对”和“极性-极性”相互作用对多硫化锂进行协同吸附。得益于H-Ti Ox和PPy层的协同作用,H-Ti Ox@S/PPy复合材料应用于锂硫电池正极时展现出了优异的电化学性能,如在0.1,0.2,0.3,0.5和1 C的充放电倍率下比容量分别达到了1130、990、932、862和726 m A h/g,而且在1 C倍率下进行1000次循环过程中每圈比容量衰减率低至0.0406%。(2)利用有机金属框架辅助合成法制备了一种新型的“碳化钼-铜-碳”八面体纳米复合材料(Mo2C-Cu-C NOs)。利用氯化铁溶液将铜颗粒去除后得到结构为碳化钼纳米颗粒镶嵌在八面体碳骨架中的Mo2C-C NOs复合材料。利用硫热扩散法将硫注入Mo2C-C NOs后得到载硫率为72.15 wt%的Mo2C-C NOs@S锂硫电池正极材料。研究表明,Mo2C-C NOs中的Mo2C纳米颗粒不仅可以通过与多硫化锂形成“Mo-S键”的方式将其吸附,还对硫和多硫化锂之间转化有电催化作用。同时,Mo2C-C NOs多孔碳骨架还有利于硫和电解液渗入、电子或锂离子的快速传输并提供足够的体积变化缓冲。结果表明,Mo2C-C NOs@S正极拥有优异的电化学性能,如在0.1 C和1 C的充放电倍率下初始放电比容量分别达到了1396和1050 m A h/g,而且在1 C倍率下600次循环圈,平均比容量衰减率仅为0.0457%。此外,当正极硫的面负载量达到4.2 mgsulfur/cm2时,电池在0.5 C的充放电倍率下初始比容量为807 m A h/g,而且循环100圈后比容量仍保持在623 m A h/g。
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