锂离子电池材料的研究与应用

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随着能源紧缺、环境污染的加重,寻求替代化石燃料的新能源日益成为关注的焦点。锂离子电池由于其无污染、寿命长等优点,越来越多的进入人们的视野。目前,LiCoO2是最早商业化的锂离子电池正极材料,但存在有毒、成本高等不足,急需其他材料来代替它;负极材料虽然已经具备高容量等优点,但仍需要进行研究,以寻求最佳性能。本文以富镍三元正极材料和钛酸锂负极材料为研究目标,进行了制备与改性研究,得出如下结论:采用氢氧化物共沉淀法制备了富镍三元材料LiNi0.7Co0.15Mn0.15O2,在750850℃下所制备样品均具有良好的层状结构,在煅烧温度800℃下所制备材料均具有最小的阳离子混合度,样品颗粒都是由200500nm的初始颗粒团聚而成,呈类球形,晶粒间空隙很少,非常致密。电化学性能显示:在最佳煅烧温度800℃下,具有核壳结构(按不同比例添加)的Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)0.66(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.33]O2材料具有优良的性能,其核部提供高的比容量,壳部由于Mn4+的存在,起到稳定结构的作用,Co3+可以起加强离子导电的作用,同时由于Ni元素的减少,缓解了电解液的分解,对材料的循环性能起到了积极地作用,在0.2C、2.74.3V电压下,首次放电容量达180.1mAh/g,循环性能优异,25圈后的容量保持率达98.53%,且阻抗增加最小。分别采用湿法“溶胶凝胶-喷雾热解-分步煅烧”和固相法“机械球磨-喷雾造粒-分步煅烧”两种不同方法制备了Li[(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-xMox]O2富镍正极材料,当Mo掺杂量为0.01时,两种方法合成的材料均具有最佳的性能。采用湿法制备的材料随着煅烧温度升高,层状结构越来愈好,但温度过高时会造成颗粒严重的团聚现象,不利于锂离子的传输,当煅烧温度为800℃时,样品的层状结构良好,颗粒发育完全,电化学性能最佳;在煅烧温度800℃时,随着Mo掺杂量的增多,材料的阳离子混合度增加,但原始颗粒在逐步较小,较小的颗粒有利于锂离子在材料中的脱嵌,当掺杂量为0.01时,材料的结构与颗粒晶粒达到完美结合,拥有最大的离子电导率,电化学性能最佳,0.2C时首次充放电库伦效率达88.4%,倍率循环性能最优异。采用固相法所制备材料随着煅烧温度的升高,材料的层状结构越来越好,阳离子混合度越来越低,但温度过高会造成材料颗粒发育越来越大,而且存在严重的烧结现象,当煅烧温度为850℃时,材料拥有最佳的性能;在煅烧温度850℃下,随着Mo掺杂量的增多,材料的层状结构先向好的方向转变,当掺杂量大于0.01时材料的层状结构会恶化,电化学性能也是如此,当Mo掺杂量为0.01时,材料拥有最佳的性能,0.2C时首轮充放电库伦效率达83.3%,循环性能也很优异。相比较而言,湿法制备材料的性能要优于干法制备的材料。为克服钛酸锂电导率低的弱点,对其进行了喷雾干燥制备与Nb掺杂改性研究。结果表明,采用“机械球磨-喷雾造粒-分步煅烧”三步法工艺合成的负极材料一次晶粒更加细小,粒径为200500nm,其形成的具有孔状结构的球形(二次)颗粒具有较大的比表面积,电化学活性较两步法大,更有利于锂离子的脱嵌,可有效改善Li4Ti5O12的电子和离子导电性。采用三步法制备的掺杂Nb的材料Li4Ti4.95Nb0.05O12具有良好的电化学性能,拥有最小的韦伯阻抗系数σ和锂离子扩散系数D,具有更好的导电性,其在0.2C、12.5V下的放电容量接近理论容量175mAh/g。
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