单原子催化剂（Single-atom catalyst:SAC）能够最大化金属利用率,其活性位点的配位结构可调性强,在多种催化反应中表现出独特的催化性能。过渡金属铁、钴等单原子催化剂对苯选择氧化制苯酚反应表现出较好的催化性能,但是仍不够理想。本论文开展了单原子铜催化剂的制备和配位结构调控,开发了苯选择氧化制苯酚反应的单原子铜催化剂。论文的主要研究内容如下:采用二甲基亚砜（Dimethyl sulfoxide:DMSO）介质中的超分子预组装-高温热解方法,以硝酸铜、三聚氰胺和三聚氰酸为原料,利用氢键组装形成含铜超分子聚合物,通过高温热解一步得到氮化碳（CN）负载Cu1-N3配位结构的单原子铜催化剂（Cu-N3SA/CN）。得益于单原子Cu1-N3活性位点对苯酚较弱的氧化能力,在苯选择氧化制苯酚反应中,Cu-N3 SA/CN单原子催化剂展现出比纳米颗粒催化剂更高的苯酚选择性（90.6%vs 64.2%）。在H2O2/苯摩尔比为12时,25 oC反应24 h,Cu-N3 SA/CN单原子催化剂表现出33.4%的苯转化率和90.6%的苯酚选择性。采用化学还原沉积-酸洗的方法,以预先合成的氮化碳微球作为载体,以硝酸铜为铜源,合成了CN负载Cu1-N2配位结构的单原子铜催化剂（Cu-N2 SA/CN）。研究结果表明,相比于Cu1-N3位点,Cu1-N2位点与载体间具有更强的电子转移,对H2O2活化的反应能垒更低,在相同反应条件下,Cu-N2 SA/CN催化剂对应的苯转化TON是Cu-N3SA/CN催化剂的3.4倍。在H2O2/苯摩尔比为10时,60 oC反应2.5 h,Cu-N2 SA/CN单原子催化剂表现出70.9%的苯转化率和91.1%的苯酚选择性。采用水介质中的超分子预组装-高温热解方法,以硝酸铜、三聚氰胺和三聚氰酸为原料,利用氢键组装形成含铜超分子聚合物,通过高温热解一步得到氮化碳负载Cu1-N1O2配位结构的单原子铜催化剂（Cu-N1O2 SA/CN）。研究结果表明,强亲电子性质的O配位能够使Cu-3d电子偏移向邻近的配位原子、强化Cu与载体间的电子传递,使活性位点周围的电子密度增加,促进反应物分子的吸附和活化,从而在苯选择氧化反应中使Cu1-N1O2位点表现出比Cu1-N2和Cu1-N3位点更低的反应能垒,并且提供反应步骤更少的优势反应路径。在H2O2/苯摩尔比为2的反应条件下,60 oC反应72 h,苯的转化率可以达到83.7%,苯酚的选择性高达98.1%。此外,Cu-N1O2 SA/CN单原子催化剂循环反应5次仍然保持稳定的催化性能。