【摘 要】
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双氧水作为绿色化学品在日常生活中应用广泛,其制备方法主要有蒽醌法,异丙醇法,电解法以及O2与H2O直接合成等方法。其中蒽醌法由于其能耗低,成本低,工业效率高等特点在所有双氧水制备方法中占据95%以上。而钯催化剂作为蒽醌法体系中的优势选择目前已被广大研究者深入探讨。针对钯催化剂的研究主要分为载体的改性和活性金属的掺杂优化,但通过添加助剂来提供氧空位,从而增强催化活性的研究在蒽醌体系中尚未可见。此外,
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双氧水作为绿色化学品在日常生活中应用广泛,其制备方法主要有蒽醌法,异丙醇法,电解法以及O2与H2O直接合成等方法。其中蒽醌法由于其能耗低,成本低,工业效率高等特点在所有双氧水制备方法中占据95%以上。而钯催化剂作为蒽醌法体系中的优势选择目前已被广大研究者深入探讨。针对钯催化剂的研究主要分为载体的改性和活性金属的掺杂优化,但通过添加助剂来提供氧空位,从而增强催化活性的研究在蒽醌体系中尚未可见。此外,蒽醌法生产过氧化氢的主要受限因素在于气液传质控制,是典型的快速反应。因此,选择合适的反应器解决传质问题也是提高该生产方法反应效率的关键。针对上述问题,本工作主要在两方面做出创新改进:（1）添加二氧化铈为助催化剂,提供氧空位,改善对蒽醌分子的吸附构型,增强反应活性。同时,大大降低贵金属钯的用量,节约生产成本。（2）采用固定床微反应器做反应装置,通过对反应条件进行调控,并对动力学计算分析,解决蒽醌法生产过氧化氢体系的难点传质问题。最终,本工作中所设计的Pd/Al2O3催化剂转化率已明显高出商用催化剂及文献报道水平的2倍以上,而贵金属用量低于0.1%,仅为文献报道水平的1/3。Pd-Ce O2/Al2O3通过铈的添加,在此之上再次提高生产效率,不仅增加了反应活性,更解决传质问题。为蒽醌法生产H2O2体系再次奠定坚实基础。
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