【摘 要】
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硫化亚铁(FeS)作为一种新兴的修复材料,已广泛应用于土壤和地下水重金属修复中。然而,由于土壤和地下水性质比较复杂,所含污染物种类繁多和不断变化的氧化还原电位,以及FeS自
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硫化亚铁(FeS)作为一种新兴的修复材料,已广泛应用于土壤和地下水重金属修复中。然而,由于土壤和地下水性质比较复杂,所含污染物种类繁多和不断变化的氧化还原电位,以及FeS自身也易氧化的性质,FeS修复重金属的长期稳定性仍是一个令人担忧的问题。本文研究了不同氧化环境中FeS修复重金属的机制以及其稳定性变化,解决潜在的硫化亚铁可能带来的环境风险。此外,本文将硫酸盐还原菌(SRB)与FeS相结合进行实验探究。一方面,以SRB菌液的还原环境保存FeS,延长FeS活性,为今后的微生物-化学联合处理土壤地下水重金属提供理论依据;另一方面,试图以SRB菌液还原不同时间氧化的FeS,期待实现FeS的还原再生。主要结论如下:(1)FeS对重金属的修复主要通过氧化还原和沉淀作用。然而,在氧化环境中,其固定效果及机制可能发生变化。环境中氧气浓度的提高可促进FeS溶解释放Fe2+,而且使样品表面S(-Ⅱ)氧化态(S22-和Sn2-)比例增加。延长FeS与Pb2+和Cd2+溶液的反应时间至30天,PbS和CdS表面逐渐被氧化,出现Pb-O和Cd-O结合形态。但样品内部残余的FeS可能延缓PbS和CdS的氧化过程,使重金属硫化物和氧化铁矿物(纤铁矿和针铁矿)结晶度逐渐增加。此外,FeS表面矿物组成和还原能力受干燥条件的影响。有氧干燥使FeS表面矿物相转变为纤铁矿,对Cr(Ⅵ)的还原能力大幅下降(有氧干燥:57%,未干燥:100%)。(2)30天内SRB菌液能较好地维持FeS的活性。30天SRB菌液浸渍的FeS仍然具有较高的Cr(Ⅵ)和Pb2+去除效率(达84%以上)。另外,受SRB菌液影响,FeS表面矿物相发生了变化,出现了 Fe3S4相以及S单质相。(3)SRB菌液能够再生氧化时间较短(24小时内)的FeS的活性,且适当延长SRB菌液的还原时间能够促进FeS还原能力的恢复。对于氧化时间较长的FeS,即使经过30天的SRB菌液浸渍,表面形成少许S单质以及硫黄铁矿相(Fe7S8),但主体纤铁矿相难以被还原,FeS还原能力难以被恢复。
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