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本研究以金属-有机框架（metal-organic framework,MOF）作为吸附剂,采用高通量计算（high-throughtput computation,HTC）和机器学习（machine learning,ML）对MOF应用于三种体系（CO2的吸附分离,大气水捕获和吸附热泵）的性能进行探究。其中HTC部分的分子模拟方法包括巨正则蒙特卡洛（grand canonical Monte Carlo,GCMC）和分子动力学（molecular dynamic,MD）,ML主要以反向传播神经网络和随机森林等为代表的非线性算法为主。本研究的MOF分别来自实验已经合成的MOF（computation-ready experimental MOF,Co RE-MOF）和假设性MOF（hypothetical MOF,h MOF）两个数据库。本研究共分为四个章节,第一部分是CO2吸附分离,第二部分是大气水捕获,最后两部分是对吸附热泵性能和成本的分析,具体研究如下:1.近年来,从高浓度二氧化碳环境（如发电厂）中捕获CO2的技术已得到广泛研究,但从空气中直接捕获低浓度的二氧化碳仍然是一项挑战。首先,利用GCMC和MD计算了6013种Co RE-MOF对低浓度CO2的吸附和扩散性能。然后用四种ML算法预测了MOF的吸附选择性表明,随机森林的预测效果最好,R值为0.981,并进一步应用ML定量分析每个MOF描述符的相对重要性。最后,成功地筛选出了14个性能最好的MOF,观察发现从空气中捕获低浓度CO2的关键是CO2在MOF中的扩散性能。当MOF的最小孔径更接近CO2的动态直径时,该MOF具有较高的CO2扩散选择性。2.用吸附剂收集大气水是解决水资源短缺的可行方法,特别是在干旱的地区。通过GCMC计算6013种Co RE-MOF和137,953种h MOF的水蒸汽吸附性能,以筛选可用于从空气中捕获H2O的MOF。MOF的结构-性能关系分析表明,Qst似乎是一个关键的描述符。此外,采用四种ML算法预测六个描述符与性能之间复杂的相互关系,R2为0.9974的梯度增强回归树（gradient boosting regression tree,GBRT）性能最佳。经过训练的GBRT模型对前2000个h MOF选择性预测的性能指标R2为0.88。基于ML计算描述符的相对重要性,可以定量地得出结论,Qst起着主导作用。最后,分别确定了10个最优的Co RE-MOF和h MOF。3.随着能源消耗的日益严重,吸附驱动的热泵/制冷器受到了越来越多的重视。为了选择具有前景的吸附剂和合适的工作流体,采用HTC对6013种Co RE-MOF筛选用于吸附驱动热泵/制冷器（adsorption-driven heat pumps/chillers,AHP/AC）中甲醇-MOF工质对的最佳MOF。热泵工况下最高工作容量（working capacity,△W）和性能系数（coefficient of performance,COP）分别为512.86 mg/g和1.83。建立了6个MOF描述符与△W和COP的结构性能关系,首次定义了饱和△W,以提高热泵的效率,并最终确定了10个最佳MOF。然后应用四种ML来预测每个MOF描述符的相对重要性。从我们自下而上的方法中获得的微观见解为用于AHP/AC中设计新的MOF提供了指导。4.实现AHP/AC高效、高性能和低成本的关键是选择合适的吸附剂。在6013种CORE-MOF对AHP/AC中甲醇-MOF工质对进行了GCMC模拟,并根据最优CORE-MOF描述符的范围对137,953种h MOF进行了定向筛选。与盲目筛选（13%）相比,定向筛选得到80%的h MOF中具有很高的性能,证明了定向筛选的有效性。然后,根据设备成本(equipment cost,Cequipment)、循环成本(cycle cost,Ccycle)和材料成本(MOF cost,CMOF)对每个MOF进行技术经济分析(total cost,Ctotal)。Cequipment占Ctotal的比例最大,但随着MOF数据集趋于性能更好的材料,Cequipment的比例下降,Ccycle的比例逐渐增加。这证实了Ccycle比例的提高减少了Ctotal,而MOF的高合成成本不会限制其在AHP/AC中的广泛使用。在6种ML算法中,随机森林的预测效果最好,且吸附热和MOF密度是决定总成本的两个关键描述符。接着,对每个应用分别确定了12个最低成本Co RE-MOF和h MOF,它们在AHP/AC状态2中的平均成本仅?1美元/千焦。最后,预测了一种著名MOF（Cu3BTC2）变体的技术经济性,并通过平行甲醇吸附实验验证。这些从定向计算筛选、ML算法到实验的全面见解可以指导在各种节能和工业应用中低成本和高性能MOF。本研究结合分子模拟（molecular simulation,MS）和ML,深入探究了气体吸附和吸附热泵应用下MOF-客体分子的关系。结果表明,ML辅助MS不仅可以加快高通量计算的速度,并且可以挖掘材料性能-结构之间更深层次的隐藏信息,进而指导新MOF的设计及合成。