甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯

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碳酸二甲脂(DMC)是一种重要的化工原料,广泛应用于涂料、制药、燃料添加剂和有机合成等方面,被誉为21世纪有机合成的“新基块”。  碳酸二甲酯主要合成方法有:光气法、酯交换法、甲醇液相(气相)氧化羰基化法、二氧化碳直接法,其中,甲醇气相氧化羰基化法由于原料低廉、产物选择性高等因素被认为是合成DMC最有前途的生产方法之一,但存在甲醇转化率低、催化剂易失活、设备腐蚀严重等缺点。  鉴于此,本论文利用水热法和化学还原法制备氧化铜、氧化亚铜,将其与氯化钯负载于活性炭(AC)上制备出CuO-PdCl2/AC和Cu2O-PdCl2/AC催化剂,考察该催化剂在甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的反应性能,结果如下:  1.负载型氧化铜催化剂的制备与催化性能。利用水热法得到不同粒径的氧化铜,表征结果表明:制备出的均是单斜晶系纯氧化铜,粒径分布为13-50nm。以氧化铜为活性组分制备出CuO-PdCl2/AC催化剂。活性评价结果表明:氧化铜颗粒大小对催化剂的活性影响很大,粒径为13.7nm的氧化铜负载后的催化剂具有良好的催化性能,最高转化率为25.03%,选择性为95%。寿命实验发现CuO-PdCl2/AC催化剂的催化性能能稳定40h。  2.负载型氧化亚铜催化剂的制备与催化性能。用化学还原法得到纳米氧化亚铜。相应的XRD、SEI表征表明制备出的均是立方相系Cu2O,粒径分布为25-80nm。以氧化亚铜为活性组分制备出Cu2O-PdCl2/AC催化剂。活性评价结果表明:粒径为25.63nm的氧化亚铜负载后的催化剂的催化活性最高,最高转化率为15.85%,选择性为90%。反应的诱导期缩短了1个小时,进一步的实验结果显示反应的活性组分为Cu+。  3.CuO/GO催化剂的制备与催化性能。用Hummers法制备出氧化石墨。表征结果表明:石墨层间距为0.34nm,氧化石墨层间距为0.89nm。沉积沉淀法制备出CuO/GO催化剂。活性评价结果显示:CuO/GO催化剂最高转化率为8.41%,最高选择性为52.42%。
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