近年来,化石燃料供应减少、环境污染和能源安全问题日益突出,寻找清洁可再生能源已成为社会可持续发展面临的最大挑战之一。氢气由于具有高比能量和碳中性燃烧产物,是可以满足增长的全球能源消耗的替代燃料。电催化水分解在这方面很有前途。水分解反应是由两个半反应构成的:析氢反应(HER)和析氧反应(OER),这两个反应分别发生在阴极和阳极。其中,OER涉及四电子过程所以导致整个水分解过程的动力学变慢。目前,IrO2和RuO2等贵金属基材料是广泛采用的OER催化剂,但稀缺性和高成本等问题极大阻碍了其大规模应用。因此,开发地球储量丰富,高效且价格低廉的电催化剂是十分必要的。二维过渡族金属氧化物(2D TMOS)除了具有成本低,稳定性高的优势外,较大的比表面积和可调的活性也为催化反应提供更多的活性位点。本文以二维钴基氧化物为主线,通过调控实验条件,研究材料结构变化对OER性能的影响,主要研究内容分为以下两个方面:(1)通过溶剂热法制备具有二维片状结构的Co(OH)2前驱体,接着于不同的温度(300、400和500 ℃)下煅烧,得到具有不同孔结构的Co3O4纳米片。样品的表征和析氧性能的测试表明:300 ℃煅烧处理的Co3O4纳米片具有最大的比表面积(93.02 m2g-1)和孔容(0.196 cm3 g-1),同时暴露出更多的活性位点。此外,该温度下处理的样品表现出最优的OER性能:起始电位为1.539 V,过电位为0.37 V,Tafel斜率仅为49 mV dec-1。(2)采用溶剂热法制备出二维Co(OH)2纳米片用作前驱体,在氢气气氛下进行高温原位还原,在300 ℃下得到Co/CoO复合物。其中CoO维持了前驱体的二维结构,还原得到的金属Co单质是直径约为100 nm的颗粒。作为比较,Co(OH)2也在250℃和350 ℃下进行了氢气还原,分别得到CoO和Co单质。析氧性能测试结果显示,Co/CoO复合物具有最好的OER性能:起始电位为1.48 V,过电位为0.325 V,Tafel斜率仅为35 mV dec-1。结合XPS和Raman结果分析可知,在Co/CoO复合物中,Co与CoO间存在强烈的电子相互作用,具体表现在金属Co向CoO纳米片注入电子,使其更有利于析氧反应的发生,两者的协同作用提高了Co/CoO复合物的OER活性。此外CoO纳米片中存在大量的氧缺陷,缺陷的产生对提高材料的催化性能是有利的。