【摘 要】
：
随着人们对可再生能源和绿色化学过程的迫切需求,利用太阳能驱动氧化还原催化反应受到越来越多的关注。在半导体光催化氧化还原反应中,将生产清洁燃料-氢气（H2）和选择性有机转化相结合,同时利用光生电子和空穴是促进太阳能向化学能转化的一种有效途径;通过设计并优化光催化材料可以实现绿色燃料和高价值化学品的高效生产,从而提供了一种可持续的太阳能转化策略。为实现这一策略,制备高效率的双功能光催化材料成为光氧化还
【基金项目】
：
国家自然科学基金（No.21471004）； 浙江理工大学基础科研基金（2020Y003）； 浙江理工大学科学基金（No.17062002-Y）；
论文部分内容阅读
随着人们对可再生能源和绿色化学过程的迫切需求,利用太阳能驱动氧化还原催化反应受到越来越多的关注。在半导体光催化氧化还原反应中,将生产清洁燃料-氢气（H2）和选择性有机转化相结合,同时利用光生电子和空穴是促进太阳能向化学能转化的一种有效途径;通过设计并优化光催化材料可以实现绿色燃料和高价值化学品的高效生产,从而提供了一种可持续的太阳能转化策略。为实现这一策略,制备高效率的双功能光催化材料成为光氧化还原体系中的重要研究内容。石墨相氮化碳（g-C3N4）因其具有合适的能带结构、合成简单、良好的化学稳定性、无毒和多功能等优点而受到广泛关注。然而,单一的g-C3N4光催化材料存在光吸收效率低、光生载流子快速复合、电荷迁移缓慢和催化活性位点不足等缺点,导致光催化活性较低。基于上述问题,本论文采用光诱导法制备出了金属修饰的g-C3N4光催化剂,并通过在氮化碳的表面构建氮空位（VNs）显著提高了载流子的分离效率和光催化活性。本论文的主要研究内容如下:1、采用分步光沉积法合成了Ni-Au双金属修饰的g-C3N4光催化剂,并将其应用于光催化选择性氧化糠醇协同产氢。在设计的Ni-Au/g-C3N4光催化剂中,g-C3N4是产生电子-空穴对的主要光吸收材料,产生的电子-空穴对被金属/g-C3N4异质界面有效分离,具有表面等离子体共振（LSPR）效应的Au纳米粒子进一步提高了光利用效率,金属Ni既是电子陷阱又是析氢活性位点。得益于三种组分的协同作用,Ni-Au/g-C3N4催化剂对光催化糠醇氧化协同产氢的反应活性是Au/g-C3N4样品的3倍。光致发光光谱和光电化学测试结果均表明,Ni-Au/g-C3N4光催化剂具有最高的光生载流子分离和转移效率。准原位电子自旋共振揭示了光催化反应中羟基自由基和碳中心自由基的产生。在详细表征的基础上提出了相应的光催化机理。这项工作为光催化选择性转化生物质衍生物同步生产H2和增值化学品提供了合理的光催化剂设计思路,并探索了双金属助催化剂在增强光催化方面的协同效应。2、通过光诱导法制备了Ru/g-C3N4-x光催化剂,该催化剂由小尺寸的Ru纳米颗粒修饰在含氮空位（VN）缺陷的g-C3N4-x纳米片上形成。在光诱导合成过程中,g-C3N4的光激发电子将Ru3+还原成Ru纳米颗粒沉积在g-C3N4上,由光生空穴生成的氧化性自由基诱导g-C3N4上VN缺陷的形成。Ru/g-C3N4-x光催化剂在析氢和选择性苯甲醇氧化这一光催化氧化还原耦合反应中表现出优异的性能,H2和苯甲醛的产率分别高达6.42和5.07 mmol·g-1cat·h-1。通过一系列的对比实验、原位表征和理论计算,阐明了光催化机理。实验和理论研究均表明,界面Ru位点和VN缺陷在协同促进光催化氧化还原耦合反应中起着关键作用。Ru/g-C3N4-x异质界面不仅加速了光生载流子的分离,而且为析氢和选择性氧化苯甲醇提供了最佳的活性位点。
其他文献
实现农村现代化,是中国走向现代化必须经历的一个重要阶段。贵州作为全国最后一个实现全面脱贫的省份,各级政府竭尽所能,因地制宜发展特色农业,振兴农村经济,扶持涉农产业。在此机遇下,贵州N公司由区政府牵头,联合国有企业共同设立,运用大数据及物联网技术,采用订单农业模式发展现代养殖。由于该公司面对的客户群是散布在农村各地的农民,受教育程度低、信息相对闭塞、科技水平不足,在农业订单中处于从属地位,对于合同条
随着计算机技术和互联网的快速发展,网上购买商品逐渐成为居民主要的消费方式。消费者使用手机应用软件可以快速检索国内外款式纷繁的服装产品,商品越过了传统分包售卖流程直接送达用户手中。因此当下服装图像的应用是重要的研究课题,其中识别与分类更是实现服装产业链数字化的基础技术手段。学术界围绕以服装图像为基础进行自动分类识别开展了许多深入的研究。由于服装图像包含的细粒度分类多,不同部件设计复杂,同时又受到服装
汽车消费市场的饱和加剧了各大汽车厂商对市场份额的争夺,处在供应链下游的汽车经销商之间也因此为生存而进行残酷的竞争。服务质量的提升能够有效的帮助经销商企业击败其他竞争对手而获得更多订单。然而,如何全面的对服务质量进行评价是服务质量提升的第一步,受制于汽车厂商的汽车经销商缺少行之有效的评价工具。因此,构建一套综合的汽车销售服务质量评价模型具有重要的意义。通过现有文献梳理,发现汽车销售服务质量评价是服务
随着电动汽车和便携式电子产品的高速发展,储能设备的大范围应用拓展,社会对储能装置的需求急剧增长,对它的性能提出了更高的要求,如更高的能量密度和功率密度。目前,锂离子电池（LIBs）以较大的性能优势占据着储能领域的主导地位。至今为止,商用锂离子电池的负极材料仍以石墨类碳材料为主,因其理论容量较低,无法满足未来更高能量密度的发展要求,因此,亟需开发能够替代石墨的新型负极材料。金属硫化物（Zn S,Sb
乡村园地利用率低、地域性体现不足,以及园地生产性景观感知缺失等问题一直以来受到各界重视,却并未从根源上得到解决。当前,社会对人类感知日益重视。在景感营造视角下,可平衡不同利益相关者对园地生产性景观的感知,可使设计更理性化和精准化。在明晰园地生产性景观和景感营造等相关概念后,对其产生、发展和研究现状进行梳理述评。通过辨析发现园地生产性景观和景感营造具有紧密关系。同时运用问卷进行数据获取,综合不同利益
随着智能制造推动传统制造业的不断升级,为响应市场需求,传统车间调度已逐渐转变为柔性作业车间调度,需要合理的生产调度安排为产品按时交付提供了重要的保障。柔性作业车间调度面临着复杂度更高、约束条件更多的情况,为保证调度结果的最优性,符合实际生产过程的建模尤为重要。由于在柔性作业车间生产过程中受到等待、缺料、停机等不确定因素的影响,订单计划完工期与实际完工期相差较大,进而影响生产进度并延误订单交付,因此
假冒伪劣是一个日益严重的全球性问题,开发新型防伪技术是制止假冒伪劣的有效途径。常见的光学防伪技术如水印、烫印、全息图等,以人眼对颜色的辨别为依据,简便可靠,但其在应用过程中由于图像与颜色固定可见,易被破解和仿制。基于发光变色材料的光学防伪技术因具有仿制难度高、隐蔽性强的优点,成为新型光学防伪技术的研究热点。其中,响应型光子晶体结构色材料由于显著的虹彩效应及易于实现刺激响应变色,在防伪应用中具有明显
卷积神经网络算法为光谱图像重构任务带来了突破性进展。以往的光谱重构研究主要集中在利用光谱图像同源的R-G-B通道作为模型的输入来重构多光谱,然而利用异源RGB相机图像重构多光谱图像才具有更突出的应用前景。本研究拟解决:1,异源图像空间错位问题;2,传统二维卷积网络难以同时提取图像的空间特征和谱段特征进行重构的缺陷;3,传统重构方法所得图像细节丢失的问题。数据采集分别使用无人机采集高分辨率的RGB图
氮杂环化合物是一类具有多种生物活性的结构骨架,广泛存在于各种天然产物、合成中间体、药物和农用化学品中。三氟甲基具有很多独特的性质,如高电负性、亲油性、代谢稳定性和生物药效性等,而杂环分子上的三氟甲基可以显著地改善杂环母体的生物活性和物理化学性质。近年来三氟甲基取代的氮杂环化合物引起了化学家们的普遍关注,其在药物、农用化学品、配体化学以及材料科学领域得到广泛应用。与常规的氮杂环相比,含三氟甲基氮杂环
近些年来互联网技术快速发展,数据中心的数量随之增加,如何保证数据中心绿色平稳地运行开始逐渐引起人们的关注。空调作为数据中心的关键设备,与数据中心运行的平稳性和能耗有着密切的关系。当空调处于故障状态时不仅会导致制冷效率下降和能耗增加,而且也为数据中心的平稳运行埋下隐患。针对空调软性故障,如:制冷剂泄漏、冷凝器结垢和冷却水泄漏等,故障特征不明显,难以被察觉的问题,本文提出一种基于神经网络的机柜空调故障