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背景:近年来,我国小龙虾养殖与消费日益增长,小龙虾产业链日益完善,中国现已成为世界上最大的小龙虾生产和消费国,长江中下游是中国主要的小龙虾产地。小龙虾在饮食上属于杂食,其自身对环境适应性很强,因此对用于生长繁殖的环境要求不高,可能存在重金属污染暴露风险。因此,本研究通过多次采集长江中下游各省市小龙虾及其养殖环境样本,分析不同地区、不同环节小龙虾中重金属含量及其组织分布,探究小龙虾中重金属健康风险水平及其富集规律。方法:1、在小龙虾各生产环节产量最大的地区进行采样。取各环节小龙虾样品进行解剖,分为头壳、背壳、肝胰腺、肌肉四部分,对所有样品进行均质,后采用微波消解法进行消解前处理,电感耦合等离子体质谱法进行镉、铬、汞、铅四种重金属元素的检测。将测定结果进行统计分析,了解不同地区、不同环节小龙虾重金属污染特征及小龙虾体内重金属分布情况。2、依照国标对采集的环境样本进行微波消解法前处理和电感耦合等离子体质谱法检测,对环境样本测定结果与养殖环节小龙虾测定结果进行Pearson相关性分析并搭建循环水系统对小龙虾进行养殖及重金属水相暴露实验,探究小龙虾中重金属的富集规律。3、通过计算长江中下游地区居民估计每日摄入量(EDI)、目标危险系数(THQ)和致癌风险(TR),对长江中下游居民小龙虾中Cd、Cr、Pb和Hg的膳食暴露情况进行分析,评价长江中下游小龙虾的食用安全性。结果:1、长江中下游地区小龙虾全链条重金属污染特征(1)长江中下游地区小龙虾产业链各环节重金属污染情况为:养殖环节小龙虾样本铬含量范围在0.097-1.739 mg/kg,镉含量范围在0.008-0.121 mg/kg,铅含量范围在0.037-0.958 mg/kg,汞含量范围在0.004-0.033 mg/kg;流通环节小龙虾样本铬含量范围在0.201-7.782 mg/kg,镉含量范围在0.019-0.183 mg/kg,铅含量范围在0.066-0.862mg/kg,汞含量范围在0.006-0.037 mg/kg;加工环节小龙虾样本铬含量范围在0.087-7.383 mg/kg,镉含量范围在<LOD-0.139 mg/kg,铅含量范围在<LOD-0.326mg/kg,汞含量范围在0.007-0.075 mg/kg;餐饮环节小龙虾样本铬含量范围在0.085-0.594 mg/kg,镉含量范围在0.008-0.306 mg/kg,铅含量范围在0.025-0.579 mg/kg,汞含量范围在0.005-0.045 mg/kg。(2)各采样地区小龙虾重金属污染水平:湖北省沙洋县的养殖小龙虾中铬含量最高,均值为0.948 mg/kg,最高值为1.739 mg/kg;湖北省潜江市小龙虾中镉含量均值最高,为0.096 mg/kg,最高值为0.121 mg/kg;安徽省霍邱县小龙虾中铅含量均值最高,为0.280 mg/kg;湖北省石首市的汞含量均值最高的为0.026 mg/kg,最低值在江苏省建湖市和安徽省霍邱县,为0.007 mg/kg。(3)小龙虾头壳内Cr,Cd,Pb和Hg的含量均值分别为0.444,0.025,0.093和0.008 mg/kg;小龙虾背壳中Cr,Cd,Pb和Hg的含量均值分别为0.264,0.098,<LOD和0.013 mg/kg;小龙虾肝胰腺内Cr,Cd,Pb和Hg的含量均值分别为0.101,0.296,0.025和0.007 mg/kg;小龙虾肌肉中Cr,Cd,Pb和Hg的含量均值分别为0.055,<LOD,<LOD和0.019 mg/kg。(4)本文所检测铬和铅(r=0.6689),镉和汞(r=0.5332)之间存在显著的相关性;而铬和镉(r=-0.0224),铬和汞(r=0.0462),镉和铅(r=-0.0074)及汞和铅(r=-0.1609)之间都不具有显著相关性。2、小龙虾中重金属富集规律研究。(1)小龙虾养殖用水中Cr,Cd,Pb和Hg的含量范围分别为:<LOD-2.962,<LOD-0.135,<LOD-3.570和<LODμg/L;小龙虾养殖土壤中Cr,Cd,Pb和Hg的含量范围分别为:67.576-126.603,<LOD-0.590,27.766-55.210和<LOD-0.204 mg/kg;(2)Pearson相关性分析结果显示,小龙虾内重金属含量与其对应养殖环境(水、土)中的重金属含量不具有显著相关性。(3)水相镉暴露实验表明,水中镉浓度越高,小龙虾积累镉的速度越快,暴露时间越长,积累量也越多;但到一定程度后,其积累量开始减少。小龙虾各部位镉含量均值由高到低排序为:背壳>头壳>肝胰腺>肌肉。3、小龙虾健康风险评估(1)长江中下游地区各地区镉,铬,汞和铅的EDI最大值分别为1.21×10-5、1.19×10-4、3.32×-6和3.52×-5mg/kg*w/d,远低于相应的PTDI。潜江、石首、监利、沙洋、洪湖、建湖、华容和霍邱的四种重金属的THQ值处于10-3-10-5数量级,远小于1。成人接触小龙虾的危害指数(HI)值也不超过1,表明长江中下游地区小龙虾中重金属暴露未导致潜在非致癌风险。潜江、石首、监利、沙洋、洪湖、建湖、华容和霍邱地区的小龙虾中镉的癌症风险值为2.54×10-5、1.93×10-5、1.25×10-5、8.87×10-6、1.21×10-5、3.77×10-6、1.49×10-5和7.05×10-6,这八个地区的小龙虾中镉元素在人们可接受的范围内。其余三种元素几乎不存在致癌风险,可忽略不计。(2)对铬元素,流通环节EDI值最大,为1.78×10-4mg/kg*bw/day;对镉元素,餐馆环节EDI值最大,为7.16×10-6mg/kg*bw/day;对铅元素,养殖环节EDI值最大,为2.4×10-5mg/kg*bw/day;对汞元素,加工环节EDI值最大,为4.14×10-6mg/kg*bw/day。显然,在平均暴露水平的情况下,各环节EDI值均低于相应的PTDI。各环节THQ值及HI值远小于1,各环节小龙虾中重金属暴露水平未导致潜在非致癌风险。养殖、流通、加工和餐馆环节的小龙虾中镉的癌症风险值分别为1.26×10-5、1.4×10-5、6.46×10-6、1.5×10-5,因此,不应忽视小龙虾镉暴露导致的潜在致癌风险。