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本文运用量子化学理论方法对碳一化工的系列有机化学反应的机理进行了理论研究,验证了实际生产中催化条件的必要性,并为反应条件的改进提供理论参考。所有反应机理的研究均使用Gaussian 03程序计算完成。本论文主要包括以下三个方面的内容。1.用密度泛函理论(DFT)研究了甲醇与一氧化碳的微观反应机理。在B3LYP/6-311++G(d,p)水平上优化了反应物、过渡态及产物的几何构型,并通过振动分析和内禀反应坐标方法(IRC)分别确认了过渡态的结构与反应途径。在CCSD/6-311++G(d,p)水平上进行能量校正,并根据计算的势能面探讨了CH3OH+CO反应机理。结果表明,CH3OH+CO反应体系有三个可能的反应通道,产物分别为甲酸甲酯、乙酸、羟基乙醛,找到这三个反应通道,三个过渡态的虚频分别为：反应通道(Ⅰ)中TS1的虚频为1551.25 i·cm-1、反应通道(Ⅱ)中TS2的虚频为839.46i·cm-1、反应通道(Ⅲ)中TS3的虚频为1268.68 i·cm-1。在无催化条件下,计算得到生成甲酸甲酯、乙酸和羟基乙醛的反应活化能分别是364.71 5kJ·mol-1、460.775kJ·mol-1和611.402 kJ·mol-1,生成甲酸甲酯和羟基乙醛的反应为吸热反应,而生成乙酸的反应为放热反应。2.用密度泛函理论(DFT)研究了甲酸甲酯下游产品开发甲酸和甲酰胺的微观反应机理。甲酸甲酯水解生成甲酸,甲酸甲酯氨解生成甲酰氨,其反应式为HCOOCH3+H2O→HCOOH+H3COH,HCOOCH3+NH3→HCONH2+H3COH。在B3LYP/6-311++G(d,p)水平上优化了反应物、过渡态及产物的几何构型,并通过振动分析和内禀反应坐标方法(IRC)分别确认了过渡态的结构与反应途径。在CCSD/6-311++G(d)水平上进行能量校正,并根据计算的势能面探讨了由甲酸甲酯生产甲酸和甲酰胺的微观反应机理。结果表明,计算得到甲酸和甲酰氨的活化能分别是340.947kJ·mol-1和300.62kJ·mol-1,生成甲酸和甲酰胺反应均为吸热反应。3.用密度泛函理论(DFT)研究了甲酸甲酯异构化制乙酸的微观反应机理。在B3LYP/6-311++G(d,p)水平上优化了反应物、过渡态及产物的几何构型,并通过振动分析和内禀反应坐标方法(IRC)分别确认了过渡态的结构与反应途径。根据计算的势能面探讨了甲酸甲酯异构化制乙酸的可行性。在无催化条件下,结果表明,甲酸甲酯异构化制乙酸反应体系是一个双分子反应,并由一个反应通道引发反应,导致五个可能的反应通道,由此得到六个反应过渡态。经过这个系列反应得到的产物分别为乙酸、乙酸甲酯、甲酸。