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本工作的主要目的是以锂藻土Laponite作为交联剂，通过功能性单体在Laponite分散液中原位聚合，制备具有优异力学性能的环境响应性纳米复合水凝胶（nanocomposite hydrogels，NC gel）。研究工作的基本思路是：通过剪切实验观测NC凝胶在小应变下的分子链松弛运动，联合拉伸实验观测不同拉伸速率下NC凝胶在高拉伸时的分子链松弛过程，从动态力学的角度探索NC凝胶具有优异力学性能的本质。在此基础上，筛选出合适的功能性单体与亲水性的丙烯酰胺在Laponite的分散液中原位共聚，控制工艺条件，制备具有超拉伸性的环境响应性NC凝胶。本工作的主要内容和结果如下：
1.分别以凝胶型的锂藻土Laponite RD和溶胶型的锂藻土Laponite RDS为交联剂，丙烯酰胺（AM）为单体，合成了两种具有超拉伸性的NC凝胶--D-AM凝胶和S-AM凝胶。小应变下的等温频率扫描实验证明在NC凝胶中形成了以Laponite片为交联面的交联网络结构。合成NC凝胶的断裂伸长率超过2000％，最大甚至可达4000％（锂藻土含量较低（1 w/v％）的NC凝胶除外）；凝胶型的Laponite RD凝胶化能力较溶胶型的Laponite RDS更强，因此相同Laponite含量的D-AM凝胶的拉伸强度大于S-AM凝胶。
2.为了揭示NC凝胶具有优异力学性能的本质，对NC凝胶在小应变下的网链松弛、不同拉伸速率下NC凝胶在高拉伸时的分子链松弛运动进行观测。研究表明NC凝胶中位于Laponite片交联面间的网链具有适当的松弛速率，采用公式G（t）=Ge[1+（t/λ0）-n]（式中，Ge是平衡模量，λ0是与材料有关的时间常数）对NC凝胶的松弛模量进行拟合，得到NC凝胶的网链松弛指数n约为0.16，与轻度交联的天然橡胶相当，远远小于处于溶胶-凝胶转变点的临界凝胶的松弛临界指数0.66～0.71；而在相同的实验时间范围内（104 s）观察不到普通化学交联凝胶的网链松弛。不同拉伸速率下的拉伸实验也表明NC凝胶的断裂伸长率和拉伸强度的大小与网链的松弛有关。根据小应变下的平衡剪切模量Ge计算得到不同组成的NC凝胶的有效网链密度在0.1～2.3 mol/m3范围，远远小于化学交联凝胶的有效网链密度（约为4.1 mol/m3）。结果表明：NC凝胶的超拉伸性来源于其较低的网链密度与网链适当的松弛速率。
3.考察了D-AM纳米复合水凝胶的溶胀行为。Laponite RD交联的D-AM凝胶的平衡溶胀度大于相同单体含量的化学交联凝胶（N，N-亚甲基双丙烯酰胺作为交联剂）的平衡溶胀度。研究表明连接于凝胶网络中的Laponite片是带负电荷的，其反离子导致凝胶内部渗透压的改变是NC凝胶溶胀度大的结构原因。制备了微量化学交联剂N，N-亚甲基双丙烯酰胺（BIS）与Laponite RD共交联的DAM-BIS纳米复合水凝胶，微量的BIS参与共交联，可以改善NC凝胶溶胀后的强度，BIS最佳用量范围在0.01～0.05 mol％（以单体量为基准），此时共交联凝胶的拉伸强度，断裂延伸率等综合性能优异。Laponite RD与微量BIS共交联的NC凝胶的网链也能以适当的速率松弛。
4.首次以溶胶型的锂藻土Laponite RDS为交联剂、微量的化学交联剂BIS（单体量的0.01～0.05 mol％）为共交联剂，采用阴离子型的丙烯酸钠（SA）与AM在锂藻土的分散液中原位共聚，制备了透明（透光率大于90％）、力学性能优异、具有pH响应性的AM/SA/Laponite RDS纳米复合水凝胶。共聚的NC凝胶拉伸强度大于100 kPa，断裂伸长率大于2000％，显示出超拉伸性。考察了阴离子型的SA对Laponite水分散液稳定性的影响，分散液的粘度随着SA的含量增加而增加，分散液的Zeta电位绝对值随着SA的含量增加而降低，说明离子型单体SA的加入导致Laponite分散液的稳定性下降，从而降低了合成的AM/SA/Laponite RDS共聚NC凝胶三维网络的均匀性。本工作采取加入微量的化学交联剂BIS与锂藻土Laponite共交联的方法，有效的解决了这一问题。微量的BIS能延缓Laponite片的聚集，改善分散液的稳定性，并且起到补充交联的作用，改善凝胶的网络均匀性，从而改善共聚的NC凝胶的透明性和强度。共聚的AM/SA/Laponite纳米复合水凝胶具有与均聚的D-AM纳米复合水凝胶相似的网链密度与网链松弛性质，因此凝胶具有超拉伸性，同时具有灵敏可逆的pH响应性，在pH<4的酸性介质中收缩，pH>5的碱性介质中溶胀。
5.以溶胶型的锂藻土Laponite XLS为交联剂，采用阳离子型单体甲基丙烯酸-N，N-二甲胺基乙酯（DMAEMA）与AM在Laponite分散液中原位自由基共聚，合成了Laponite交联的阳离子型AM/DMAEMA/Laponite pH响应性纳米复合水凝胶。考察了单体DMAEMA对Laponite水分散液稳定性的影响和共聚的AM/DMAEMA/Laponite纳米复合水凝胶的力学性能、pH响应性。DMAEMA参与共聚后，NC凝胶的拉伸强度和断裂伸长率下降，但是仍然具有优异的拉伸性能，拉伸强度大于60 kPa，断裂伸长率约为700～1000％。DMAEMA的加入导致分散液的Zeta电位绝对值降低，稳定性下降。从而导致合成的共聚NC凝胶中可能存在Laponite片的聚集，使凝胶半透明（凝胶的透光率约为50％）。共聚得到的AM/DMAEMA/Laponite NC凝胶具有明显的pH响应性，在pH<4的酸性介质中溶胀，pH>4的碱性介质中收缩。
6.采用互穿网络的方法，以溶胶型锂藻土Laponite RDS为交联剂，合成了含天然高分子海藻酸的具有pH响应性的海藻酸钠/AM/Laponite RDS半互穿纳米复合水凝胶。凝胶是透明的（透光率大于90％），具有超拉伸性，拉伸强度约为50 kPa，断裂伸长率大于2000％：初步探讨了凝胶的pH响应性。