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近年来,有机胂类药物的大量使用导致环境中残留量日益增多,给生态环境带来潜在危害,目前已引起世界范围的广泛关注。有机肿类药物是一种饲料添加剂,具有提高饲料利用率、促进生长作用以及控制球虫等作用,被广泛用于畜禽养殖业。然而畜禽对有机胂类药物的吸收很有限,大部分随着粪便和尿液排出进入环境。有机胂类药物为两性分子,在环境中的迁移行为受环境因素影响较大。为阐明有机胂药物在环境中的吸附行为,本研究系统调查了两种典型有机胂药物(洛克沙肿(ROX,roxarsone)和阿散酸(p-ASA,arsanilic)在三种铁氧化物吸附剂(磁性纳米氧化铁(γ-Fe2O3)、实验室合成的腐殖酸铁复合体(IH)和腐殖酸改性针铁矿(HA-α-FeOOH)上的吸附行为,以及各种环境因素(如pH值、离子强度、吸附质浓度、环境中各种常见阴、阳离子、重金属离子及有机质)对吸附的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FTIR)等分析手段对有机胂类药物吸附前后的吸附剂进行了表观特征研究。研究结果为理解有机肿药物在环境中的迁移转化规律及生态毒性的风险评价提供理论支持,并为其污染水体治理提供参考。论文主要研究结论如下:(1)实验室合成的腐殖酸铁复合体(IH)吸附剂,将铁离子引入腐殖酸分子,改变了腐殖酸的结构与表面特性,呈现出对有机肿类药物良好的吸附性能。温度308 K时,对ROX和ASA的最大吸附量分别为77.76和188.68 mg.g-1,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。吸附过程受多种环境因素的影响。温度升高有利于吸附;pH值和离子强度增大,吸附量降低;PO43-可与有机肿药物竞争吸附位点,甚至导致有机肿类药物解吸,从而降低有机肿类药物吸附量;Cu2+可与IH表面羟基和羧基等官能团络合,减少IH表面的负电荷,增强有机肿类药物吸附;腐殖酸(HA)则因大分子位阻效应和静电斥力作用而阻碍有机肿类药物的吸附。研究结果表明,静电引力、疏水分配、离子交换和表面络合等作用力是IH吸附有机肿类药物的主要机制。(2)相比于针铁矿,实验室合成的腐殖酸改性针铁矿(HA-α-FeOOH)吸附剂,具有更大的比表面积,对有机胂类药物具有更强的吸附能力。温度308K时,对ROX和ASA的最大吸附量分别为80.71和59.88 mg.g-1,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型。酸性条件下,HA-α-FeOOH分散性更好,表面暴露的活性位点较多,有利于对有机胂分子的吸附;高离子强度显著抑制HA-α-FeOOH对有机胂类药物的吸附能力;与IH吸附有机胂类药物情况类似,PO43-可与有机肿类药物竞争吸附位点,减弱有机肿类药物吸附;Cu2+则可能通过“桥键”作用,与有机肿类药物和吸附剂形成三元络合物,增强有机胂类药物吸附;HA与HA-α-FeOOH络合减弱了有机胂类药物的吸附。研究结果表明,静电引力、阳离子桥键、疏水分配和表面络合等作用力是HA-α-FeOOH吸附有机肿类药物的主要机制。(3)磁性纳米氧化铁(γ-Fe203)对有机肿类药物的吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温吸附模型,温度308 K时,对ROX和ASA的最大吸附量分别为46.53和38.62 mg.g-1。根据傅立叶转换红外光谱表征结果,γ-Fe2O3主要通过≡Fe-OH与As-0的配位作用来吸附有机胂类药物。温度升高、低pH值和低离子强度有利于吸附;与IH和HA-α-FeOOH吸附情况类似,P043-可通过竞争吸附位点,减弱γ-Fe203对有机肿类药物的吸附能力;Cu2+的存在增加了吸附剂表面的正电荷点位,从而增强有机胂类药物吸附;HA可通过静电引力竞争吸附于γ-Fe203,降低有机肿类药物吸附量。研究结果表明,静电引力、疏水分配、离子交换和配位作用等是γ-Fe203对有机胂类药物的吸附机制,其中配位作用是主要作用机制。(4)综上所述,三种吸附剂对有机胂类药物的吸附能力大小如下:IH>HA-α-FeOOH>γ-Fe203。IH和HA-α-FeOOH吸附有机肿类药物的主要机制是疏水分配和表面络合,γ-Fe2O3吸附有机肿类药物的主要机制是静电引力和表面络合。