【摘 要】
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生物传感器可用于检测各类生物活性物质而被广泛应用在工业、环境以及医疗等领域。随着人们生活水平的日益提高,人们对人类健康问题的关注也越来越大,构建高效灵敏的传感器以
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生物传感器可用于检测各类生物活性物质而被广泛应用在工业、环境以及医疗等领域。随着人们生活水平的日益提高,人们对人类健康问题的关注也越来越大,构建高效灵敏的传感器以实现对Fe3+、DNA等生物活性分子的探测则显得尤为重要。作为一种新兴的碳材料,石墨烯量子点(GQDs)在近几年受到了人们的广泛关注,其不仅继承了石墨烯导电性好、强度大、比表面积大的优点,而且结合了量子点的量子局域效应、边缘效应及小尺寸效应等特点,表现出良好的高荧光稳定性、强水溶性、导电性以及良好的生物相容性,使其在传感、生物成像、电学及光学器件等领域有着广阔的应用前景。本文主要利用石墨烯量子点的光致发光特性和较好的导电性,以及良好的生物相容性,将其运用于Fe3+和DNA传感领域。为此,我们做了以下三个方面的研究工作:(1)以柠檬酸为前驱体,采用自下而上的热解法制备石墨烯量子点。所制备的GQDs平均粒径约为2.6nm,具有良好的结晶度,且分散较为均匀。利用TEM、XPS、FT-IR、PL光谱等表征手段研究了所制备的石墨烯量子点的结构组成及光学性质。同时,利用GQDs构建了光致发光传感器探测Fe3+。Fe3+可以导致GQDs产生荧光淬灭现象。在10-70 μM的范围内,GQDs的荧光强度与Fe3+浓度有良好的线性关系,且检测限低达0.5 μM,比先前报道的一些值更有意义。(2)基于GO与GQDs之间的荧光能量共振转移(FRET)建立了一种高效检测HBV-DNA的方法,其中pDNA修饰的GQDs为荧光供体,GO为荧光受体。同时研究了 GO浓度、淬灭时间以及加入目标DNA后的反应时间等因素对探测HBV-DNA的影响。在最优条件下,检测极限为3.4nM(S/N=3),线性探测范围可达10-130 nM,并具有较好的选择性。此外,基于FRET技术的pDNA-GQDs/GO体系还可用于对其他目标DNA的定量检测。(3)利用石墨烯量子点(GQDs)修饰的玻碳电极和与目标DNA完全互补的探针DNA构建电化学传感体系,以实现高灵敏便捷探测HBV-DNA。对比之前针对HBV-DNA或相似的基因序列的探测结果,本实验针对HBV-DNA所构建的pDNA-GQDs/GCE电化学传感系统具有较低的检测极限(lnM)和良好的线性范围(10-500nM),且比第三章荧光探测HBV-DNA的方法所得到的的探测结果更好。此外,该检测方法安全简便、选择性高,具有极大的应用价值。
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