【摘 要】
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随着人类社会的发展和人口的不断增长,能源与环境问题日益严重,亟需发展替代的清洁能源从而改变以化石燃料为主的能源结构。然而清洁能源大多具有间歇性的特点,需要匹配大规模电化学储能设备,所以发展低成本、长寿命的二次电池刻不容缓。锂离子电池已经广泛地商业化,锂硫电池也因其正负极高的理论容量而广受研究者的关注,但有限的锂资源限定了他们在大规模储能设备中的应用。钠资源储量丰富,在地壳中的含量高达2.74 wt
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随着人类社会的发展和人口的不断增长,能源与环境问题日益严重,亟需发展替代的清洁能源从而改变以化石燃料为主的能源结构。然而清洁能源大多具有间歇性的特点,需要匹配大规模电化学储能设备,所以发展低成本、长寿命的二次电池刻不容缓。锂离子电池已经广泛地商业化,锂硫电池也因其正负极高的理论容量而广受研究者的关注,但有限的锂资源限定了他们在大规模储能设备中的应用。钠资源储量丰富,在地壳中的含量高达2.74 wt.%,这使得钠的成本低廉,在大规模储能中有着广阔的应用前景。金属硫化物是一类转化型电极材料,较传统的嵌入型电极材料有着更高的理论比容量,但循环过程中的体积变化不利于电极的稳定。围绕这一问题,通过将金属硫化物与碳基体复合,设计构筑复合材料的微纳结构并调控碳基体的化学组成,制备了结构新颖、储钠性能优异的转化型电极材料,分别应用于钠离子和室温钠硫电池:（1）基于明胶在层状硼酸晶体表面的自组装及其与四硫代钼酸铵的化学配位作用,制备了一种镶嵌单层MoS2纳米片的超薄硼氮共掺杂碳纳米片材料（SL-MoS2/BNC）。此结构中,二维纳米碳结构利于提供更大的电化学活性表面积、连续的电子传导通路并大幅缩短电子传输路径,同时实现单层MoS2纳米结构的均匀分散;均匀镶嵌其内的单层MoS2纳米结构则显著提升了钠离子存储容量,并加速其在充放电过程中氧化还原反应动力学速率。应用于钠离子电池负极时,在2 A g-1和5 A g-1的电流密度下,稳定循环200圈后的比容量保持率分别为89%和83%,表现出优异的循环稳定性。在0.1-10.0A g-1的条件下进行倍率测试后其比容量仍能保持560 m Ah g-1,动力学计算表明材料优异的倍率性能源于其赝电容特性。（2）以廉价的Na2SO4和商业化高分子聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为前驱体,基于碳热还原反应,结合冷冻干燥技术,提出了一种新型的低成本Na2S@C复合材料制备策略。利用Na2SO4与PVP之间的强亲和作用实现其均匀分散,进一步生成纳米尺度Na2S均匀内嵌于多孔碳基体中。同时使用CoS2修饰碳基体以实现对多硫化钠的锚定并加速氧化还原反应动力学。应用于室温钠硫电池正极,在0.1-5.0 C的倍率性能测试中,其比容量可达294-658 m Ah g-1,1 C的大电流密度下,可以稳定循环400圈,循环后的容量保持率为68%,具有优异的倍率性能和循环稳定性。
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