【摘 要】
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高熵材料,尤其是高熵合金和高熵氧化物,因其独特的立方固溶体结构特征和晶格畸变、窄带隙导致的光学、电化学功能的可调控性而引起了人们的研究兴趣。因此,开发具有高熵概念的先进材料已成为近年材料科学的热门趋势之一。引入多主元元素不仅可以调节材料构型熵辅助的相稳定,还可以赋予其优异的物理和化学性能,如红外辐射性能和高温热稳定性。本研究通过调控构型熵,开发了一系列尖晶石型高熵氧化物,结合理论计算、实验结果和表
【基金项目】
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甘肃省重大科技专项（20ZD7GF011）； 中国科学院青年创新促进会项目（2018455）；
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高熵材料,尤其是高熵合金和高熵氧化物,因其独特的立方固溶体结构特征和晶格畸变、窄带隙导致的光学、电化学功能的可调控性而引起了人们的研究兴趣。因此,开发具有高熵概念的先进材料已成为近年材料科学的热门趋势之一。引入多主元元素不仅可以调节材料构型熵辅助的相稳定,还可以赋予其优异的物理和化学性能,如红外辐射性能和高温热稳定性。本研究通过调控构型熵,开发了一系列尖晶石型高熵氧化物,结合理论计算、实验结果和表征数据,探讨了“高熵效应”与红外辐射性能之间的关系,揭示了材料的红外辐射机理,拓宽了高熵氧化物材料的应用领域。本文通过湿磨法和固相合成法结合,成功制备了一系列尖晶石型高熵氧化物,从可控制备、结构分析、性能表征和机理分析等方面进行了研究,主要内容如下:1、通过熵辅助设计策略,采用固相合成法成功制备了（Cu,Mn,Fe,Cr）3O4高熵氧化物。采用冷喷涂法制备了（Cu,Mn,Fe,Cr）3O4涂层。通过XRD、EBSD、SEM、EDS、TEM和XPS等测试着重分析了材料的物相组成、微观结构、元素分布及键合状态,结果表明通过调节合成温度可在900°C制备出具有单相尖晶石结构的（Cu,Mn,Fe,Cr）3O4材料。该材料中各元素分布均匀,且主元元素含量符合等摩尔比的设计。（Cu,Mn,Fe,Cr）3O4粉末的室温红外发射率分别为0.879（0.78-2.5μm）和0.848（2.5-16μm）,可在1300°C下保温24h性能下降低于5%。此外,（Cu,Mn,Fe,Cr）3O4涂层表现出较高的室温和高温红外辐射性能,其在室温下的红外发射率为0.955（0.78-2.5μm）,在800°C下3-16μm波段的红外发射率可达0.936。2、采用固相合成法成功制备了（Mn,Cr,Fe,Co,Cu）3O4高熵氧化物粉末并通过冷喷涂法制备了（Mn,Cr,Fe,Co,Cu）3O4涂层。为研究材料的“高熵效应”、电子态结构与红外辐射性能之间的关系,采用相同的方法制备了Mn Cr Fe O4粉末用于性能对比。（Mn,Cr,Fe,Co,Cu）3O4在室温下0.78-6μm波段的红外发射率为0.801,而Mn Cr Fe O4的仅为0.369,性能差异明显。将表征结果与理论计算相结合,系统研究了过渡金属元素对材料费米能级附近电子态结构的影响,结果表明多主元元素掺杂和氧空位耦合形成的杂质能级有助于提高尖晶石高熵氧化物6μm以下波段的红外辐射性能。此外,（Mn,Cr,Fe,Co,Cu）3O4粉末具有良好的结构和性能热稳定性,可在1300°C下保温100h后,保持物相不变且红外辐射性能下降低于10%。3、采用固相合成法和冷喷涂法成功制备了具有单相尖晶石结构的（Cu,Mn,Fe,Cr,Ni）3O4高熵氧化物材料。（Cu,Mn,Fe,Cr,Ni）3O4粉末表现出高的红外发射率和良好的热稳定性,在室温下0.78-2.5μm和2.5-16μm波段的红外发射率分别为0.881和0.849,所制备的（Cu,Mn,Fe,Cr,Ni）3O4涂层的红外发射率分别为0.957（0.78-2.5μm）和0.850（2.5-16μm）。此外,（Cu,Mn,Fe,Cr,Ni）3O4材料具有良好的高温热稳定性,经高温保持100h后,可保持物相结构不变,红外辐射性能下降低于10%。
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