沸石协同碱激发冶炼铅渣固结铀尾渣及其抗浸出性研究

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铀尾渣属于长寿命、大体量的低放射性固体废弃物,冶炼铅渣成分复杂,具有毒性大、污染严重且不易被生物降解的特性,二者常规地表堆置将造成一定的环境和安全问题。本文以铀尾渣与冶炼铅渣的安全高效充填处置为出发点,借鉴中低水平放射性废物水泥固化原理并借助沸石的吸附作用,制备掺加沸石的碱激发冶炼铅渣—堆浸铀尾渣胶结充填体,并研究其力学性能和抗浸出性能,对于铀尾渣、冶炼铅渣及其他固体废弃物的无害化利用具有一定的借鉴意义。主要研究内容及结论如下:(1)通过单因素试验与正交试验,研究冶炼铅渣球磨时间、碱当量、碱激发剂模数和偏高岭土与冶炼铅渣的质量比对复合胶凝材料力学性能的影响。利用XRD、SEM和FTIR手段对复合胶凝材料的水化机理进行综合分析。结果表明:以上因素对复合胶凝材料28 d抗压强度的影响顺序依次为碱激发剂模数、冶炼铅渣球磨时间、碱当量、偏高岭土与冶炼铅渣的质量比;当冶炼铅渣球磨时间为4 h,碱当量为6%(质量分数),碱激发剂模数为1.4,偏高岭土与冶炼铅渣的质量比为3:7时,复合胶凝材料28 d抗压强度达56.18 MPa;偏高岭土能够促进冶炼铅渣水化,产生更多凝胶和网状结构的硅铝酸盐类晶体填充基体孔隙,对胶凝体系后期强度发展起到促进作用,胶凝产物主要为N-A-S-H凝胶和一定量的C-(A)-S-H凝胶。(2)通过单因素试验对铀尾渣—碱激发冶炼铅渣胶结充填体的配方进行优化,在此基础上掺加沸石,对其单轴抗压强度与劈裂抗拉强度性能进行研究。结果表明:胶结充填体的最优配方为,在前文所述复合胶凝材料的基础上掺加6%质量分数的生石灰和30%质量分数的矿渣;充填料浆坍落度随质量浓度的减小呈增大趋势,最优质量浓度为83%;沸石掺入对铀尾渣充填体单轴抗压强度的影响表现为弱化效应,对其劈裂抗拉强度的负面效应相较抗压强度更为明显。(3)通过静态浸泡试验探究沸石对碱激发冶炼铅渣—铀尾渣胶结充填体中铀的固化作用。结果表明:碱激发冶炼铅渣—偏高岭土复合胶凝材料对铀尾渣中的核素铀具有固定效果,掺加沸石能够一定程度提高充填体的抗浸出性,最优沸石掺量为12%。铀尾渣充填体试件具有较强的酸中和能力,中性浸泡条件下其具有较强的稳定性。不同p H值浸泡条件下铀尾渣充填体中铀的浸出浓度数值均为同一量级,浸出浓度随浸出周期逐渐降低,且均远低于相应国标限值。
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