论文部分内容阅读
随着纳米银（Silvernanoparticle,nAg）类抗菌、消毒产品的广泛使用,nAg可随污水最终排放至城镇污水处理厂,对活性污泥微生物造成毒性胁迫进而影响污水处理厂出水水质。N-乙酰高丝氨酸内酯类（N-acyl homeserine lactones,AHLs）信号分子可根据活性污泥微生物群体中细胞密度变化调控自身基因表达进而调节群体行为。因此,探究nAg胁迫下活性污泥混合液中AHLs变化与活性污泥反应器性能间的关系为评估nAg对活性污泥系统的毒性影响及理解AHLs对nAg胁迫下活性污泥污水处理系统的调控作用有着重要意义。本研究以序批式反应器（Sequencing batch reactors,SBRs）作为模拟活性污泥污水处理系统,分别在SBRs进水中添加10 mg/L nAg、20 mg/L nAg 及 3 mg/L Ag+、6 mg/L Ag+（分别对应 10 mg/L nAg、20 mg/L nAg 在水中的Ag+释放量）,连续运行60 d,探究nAg及Ag+对SBRs出水水质的影响。运行至第65 d向SBRs进水中添加AHLs混合溶液（C6-HSL、C8-HSL、Cl2-HSL的浓度均为10 nmol/L）,继续运行25 d并检测SBRs出水水质,研究结论为:（1）与CK反应器相比,SBRs进水中分别添加10mg/L和20mg/L nAg均显著降低出水TOC和NH4+-N的去除率,分别降低了 21.5%和54.5%（TOC去除率）,19.5%和36.9%（NH4+-N去除率）;进水中添加20 mg/L nAg对SBRs的性能影响更加显著（p<0.05）。进水添加10mg/L和20mg/L nAg可在反应器运行前10d显著降低出水TN去除率。SBRs进水中添加3 mg/L Ag+和6 mg/L Ag+可在反应器运行10 d之后显著降低出水NO3--N去除率。相比nAg释放的Ag+,nAg处理对SBRs污染物去除性能具有更大的胁迫作用,这与Ag的毒性作用有关。（2）利用电感耦合等离子体质谱仪（Inductively coupled plasma mass spectrometry,ICP-MS/MS）检测到 SBRs 进水中分别添加 10 mg/L、20 mg/L nAg 和 3 mg/L、6 mg/L Ag+后,90%以上Ag被活性污泥吸附。利用X射线衍射（X-ray diffraction,XRD）和X射线光电子能谱（X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS）分析SBRs进水中分别添加10 mg/L、20 mg/L nAg、6 mg/L Ag+的活性污泥中均存在Ag2O3,另外进水中添加20 mg/L nAg的活性污泥中还检测到Ag2S。由于SBRs反应器在运行周期中以好氧环境为主,因此nAg在SBRs系统中可生成Ag2O3,较高浓度银（20mg/L nAg）会与硫离子结合生成Ag2S。SBRs系统无机物组分的累积可显著增加活性污泥混合液悬浮固体浓度（Mixed Liquid Suspended Solid,MLSS）,另由于nAg导致的活性污泥团聚现象可增加污泥絮体平均粒径（体积表征）。（3）与CK反应器相比,进水中分别添加3 mg/L Ag+和6 mg/L Ag+的反应器可在SBRs运行第5 d使反硝化菌Anaerolineaceae、Terrimonas相对丰度提高0.2%-0.3%。SBRs运行第60 d,相对丰度最高的优势菌属由Candidatus Competibacter变为Thauera。SBRs运行第60 d与第5d相比,各反应器活性污泥共有OUT数目明显减少的同时特有OUT数增加。与CK反应器相比进水中分别添加10 mg/L、20 mg/L nAg的反应器中硝化菌Novosphingobium、Nitrospira的相对丰度降低 0.02%-0.04%。（4）荧光定量PCR结果显示nAg胁迫下,活性污泥微生物氨氧化过程、硝酸盐还原过程以及亚硝酸盐还原过程中发挥主导作用的基因分别为AOB、napA和nirS。进水中添加20 mg/L nAg,由于nAg及生成物Ag2S的毒性,可迅速且持久对脱氮功能基因产生胁迫作用。SBRs反应器运行10 d之后,进水中分别添加3 mg/L Ag+和6 mg/L Ag+开始对SBRs中活性污泥脱氮功能基因产生胁迫作用。（5）进水添加nAg（10 mg/L）反应器与CK相比,C4-HSL浓度增加1.45 nmol/L,而进水添加10 mg/L nAg反应器未检测到C8-HSL、C12-HSL、C14-HSL。分别往CK反应器,进水中分别添加 10 mg/L nAg、20 mg/L nAg、3 mg/L Ag+、6 mg/L Ag+反应器外源添加浓度均为10 nmol/L的C6-HSL、C8-HSL、C12-HSL混合溶液,可使SBRs中EPS提取量和出水NO3--N去除率分别增加20.0%和5.8%以上。外源添加AHLs对进水添加10 mg/L和20 mg/L nAg的SBRs出水TN去除率影响远高于其他反应器,信号分子可在受nAg胁迫的微生物群落中发挥更大的调控作用。AHLs的潜在影响时间仅维持5 d左右,之后SBRs水质指标趋向于未添加AHLs的水平。nAg进入到活性污泥系统中可通过降低活性污泥中优势菌及硝化反硝化菌的相对丰度和脱氮功能基因,进而减弱SBRs对污水中NH4+-N等污染物的去除效率。当活性污泥系统受到nAg胁迫,理论上可通过AHLs信号分子调控微生物群落,但是本论文SBRs反应器仅外源添加一种AHLs混合溶液无法得到系统的分析比较,关于AHLs具体的调控机制和最合适的调控方式还有待进一步研究。