【摘 要】
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卤族钙钛矿量子点由于其优异的发光性能、独特的光电能力,以及特殊的八面体框架结构而被称为最有前景的光电器件材料,被广泛应用于发光二极管、太阳能电池、激光器等领域。然而,钙钛矿材料对于环境中的氧气、水分、紫外线非常敏感,这些因素会使其结构易于分解,从而影响其应用性能,且常用的制备方法过程复杂,条件苛刻。鉴于此,本论文根据钙钛矿量子点在不同极性溶剂中的敏感性及溶解度不同,采用方法简单、条件温和且易于操作
【基金项目】
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国家自然科学基金(21808009 和 91934303);
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卤族钙钛矿量子点由于其优异的发光性能、独特的光电能力,以及特殊的八面体框架结构而被称为最有前景的光电器件材料,被广泛应用于发光二极管、太阳能电池、激光器等领域。然而,钙钛矿材料对于环境中的氧气、水分、紫外线非常敏感,这些因素会使其结构易于分解,从而影响其应用性能,且常用的制备方法过程复杂,条件苛刻。鉴于此,本论文根据钙钛矿量子点在不同极性溶剂中的敏感性及溶解度不同,采用方法简单、条件温和且易于操作的二元溶剂法直接制备尺寸可控且发光颜色可调的钙钛矿量子点,其发射光谱覆盖整个可见光谱范围。主要研究了混合溶剂比例、用量、表面配体比例和反应温度等因素对制备过程的影响;探究了可能的合成机理,并将产物应用于白色发光二极管(WLED)中。全文的主要研究内容如下:1、以高稳定性产物为目标,提出了以低极性溶剂直接制备钙钛矿量子点,选取了环己烷、乙酸丁酯等八种不同极性的溶剂,探究了不同极性的溶剂对制备钙钛矿量子点的影响,确定了较优的反应溶剂组合是环己烷和四氢呋喃的混合溶剂。所合成的钙钛矿量子点具有光致发光光谱单一和尖锐的优点,量子产率高达90%,产率为85%;所得产物稳定性高,在空气中暴露五天后其量子产率没有明显下降;在螺口瓶中保存20天后,光致发光性能无明显变化并无沉淀产生。探究了可能的合成机理,即低极性混合溶剂在钙钛矿量子点的形成中具有保护作用,溶剂分子参与钙钛矿量子点的结晶过程,并与反应物形成溶剂络合物,减慢反应速率。2、基于上述研究,提出了一种以环己烷和四氢呋喃为混合溶液的二元溶剂法来制备CH3NH3PbBr3量子点。通过对制备条件的探究,得到了较优工艺条件:四氢呋喃:环己烷=1:4,溶剂用量10 m L,油酸用量108μL,反应温度60℃和PbBr2:CH3NH3Br=2.5:1;通过调节油酸和油胺配体的比例,可以制备出粒径分布范围在1.2 nm-4.2 nm的量子点。合成的量子点发射光谱的半峰宽为24 nm,为单一尖锐的发射峰,且发光寿命最长为150 ns;通过调节反应物中的卤族元素,该方法还可以推广到整个可见光范围量子点的制备,其发射光谱的范围为450 nm-700 nm;将所得的绿色发光的CH3NH3PbBr3量子点与市售的红色荧光粉末及蓝色芯片结合制造发白光的发光二极管,其颜色坐标为(0.3411,0.3454),最大亮度大于6000 cd m-2,最大功率效率(PE)为56.6 lmW-1。
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