化学式为ABC2的三元化合物家族中,许多成员在光学领域有广泛的应用,包括非线性光学领域、光伏领域等等。2018年K.E.Woo的研究组在实验中首次合成出ABC2族化合物MgSiAs2,并测试发现它具有良好的红外谱区非线性光学性质。同时,研究组在合成产物中发现了一种全新的结构,其化学式为Mg3Si6As8,是一种半直接带隙半导体,带隙值为2.02 eV。该种材料能带结构的价带顶有许多能量相近的极大值点,这些极大值点都可以作为吸光通道,因此材料的光吸收系数高,可能具有良好的光伏性质。材料中的缺陷会对材料的光、电、磁性能造成极大的影响。比如非线性光学材料必须在服役光谱区内透明,而缺陷引入的带隙态会影响材料的透明度,使材料的透明谱区缩短。对于光伏材料,材料中的元素替位掺杂会直接影响材料的带隙值,而带隙值与材料的光伏性能直接相关。此外,在磁性材料领域,磁性过渡金属掺杂的非磁性半导体,又称稀磁半导体,也是一种备受关注的新材料。本文分为两部分,前半部分就MgSiAs2与Mg3Si6As8两种材料中,掺杂对光、电、磁性质的影响进行了系统而深入的研究,论文的前半部分分为五个章节。在第一章中,通过分析MgSiAs2和Mg3Si6As8的结构和电子结构,分别对它们的非线性光学性能和光伏性能做出初步的判断。在第二章中,我们简单介绍了本论文计算中用到的第一性原理理论。在第三章中,通过基于杂化泛函的第一性原理计算,我们系统地研究了MgSiAs2中的13种本征点缺陷,包括空位、间隙和反键位缺陷。我们发现其中9种缺陷的光电离能级都位于带隙中间,会导致材料的透明谱区缩短。在13种点缺陷中,反键位MgSi和SiMg的平衡态浓度是最高的,且两种缺陷的浓度接近。由于两种缺陷分别为受主和施主,导致在对材料进行载流子掺杂时,存在费米钉扎现象,对最大可掺入的载流子浓度造成限制。此外,我们发现材料制备过程中的化学环境对本征点缺陷形成能的影响很小。在第四章中,通过对Mg3Si6As8中的IV族和V族元素进行同主族替换,我们预测了九种化学式为Mg3IV6V8的三元化合物,发现他们的带隙值分布在2.5 eV到0.88 eV之间。我们用理论计算的方法对材料的光伏效率做出准确的预测,发现这些材料的光伏效率都比较高。通过将两种及两种以上的Mg3IV6V8化合物串联成多层电池,最高预测光伏效率达到30%,超过Si及许多含Si多层电池的光伏效率。在第五章中,我们以过渡金属Co为例,对Mg3Si6As8进行磁性掺杂。我们发现在所有的掺杂位中,四面体位的替位缺陷是最稳定的,形成能比其他缺陷低很多。通过晶场分析和第一性原理磁性计算,我们发现四面体位Co掺杂之间的磁耦合是反铁磁耦合,并对Co掺杂Mg3Si6As8稀磁材料可达到的最高尼尔温度和相应的最优掺杂浓度做出预测。论文的后半部分,对机器学习势在团簇领域的适用性做出研究,包括两个章节。在第六章中,我们简单介绍了神经网络和机器学习算法,以及一些比较有名的机器学习势模型,并对他们的构造思想和优缺点做出对比。在第七章中,基于深度势(Deep Potential),通过扩充训练数据库,包括体结构和几种不同尺寸团簇的第一性原理数据,我们成功构造了适用于Al团簇模拟的机器学习势模型。用训练好的势模型与遗传算法结合,对101种不同尺寸的AI团簇结构进行了结构搜索,其中69种都找到了能量比已有报道更低的新结构。团簇结构非常复杂,而我们的计算结果证明了,机器学习势可以成功用于搜索团簇的低能结构,说明其适用性很强,前景广阔。