生物炭载体对于纳米零价铁去除水中硝酸盐性能的持久性及强化性研究

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近几十年来,由于人口增长以及对水产品和农产品的需求增加,地下水污染已成为一个突出问题。人为干扰的氮循环导致天然水体中无机氮的浓度升高,威胁到人类健康和水生生态系统。水体中硝酸盐可通过生物或化学过程被转化为氨氮、氮气和氮氧化物等多种可能产物,其转化路径十分复杂,且可控难度较大,一直是国际环境领域研究的热点和难点。本研究以松木屑生物炭为载体,使用共沉淀法制备了生物炭负载纳米零价铁复合材料(n ZVI/BC),用于研究对水体中硝酸盐污染的去除。首先,我们使用老化后的n ZVI/BC复合材料来探究材料的抗腐蚀性能和持久有效性。另一方面,我们从石墨化,氮掺杂和羟基化三个方面改性研究了生物炭载体对n ZVI/BC复合材料对硝酸盐还原的影响。此外,我们还通过扫描电子显微镜,傅立叶变换红外光谱,X射线衍射和X射线光电子能谱表征了零价铁/生物炭复合材料的结构和表面性能。主要得到了以下结论:(1)空气老化对n ZVI/BC复合材料基本没有影响,其表面结构几乎没有发生改变,NO3--N去除率和N2选择性基本与原材料持平,分别大约为97%和61%。静水腐蚀明显改变了n ZV/BC复合材料的表面结构和反应活性。随着腐蚀时间的增长,得到的三种老化材料对NO3--N的去除效率依次为82.82%、77.33%和68.96%;在静水中腐蚀72h后,该材料对NO3--N还原产物的N2选择性从原来的60.7%下降到了44.68%。(2)碳化过程中生物炭载体的热处理温度在硝酸盐还原效率中的作用可忽略不计,但高温有利于产物向N2转化的选择性。与碳化相比,生物炭载体的氮掺杂或羟基化改性均改善了n ZVI颗粒将硝酸盐选择性还原为N2的性能。对于羟基化,硝酸盐的去除率及其对N2的选择性分别高达93.94%和81.18%。对于氮掺杂,去除率和选择性也分别高达82.63%和86.02%。动力学分析表明,对生物炭载体的氮掺杂和羟基化改性均可促进硝酸盐与n ZVI的还原反应。(3)n ZVI/BC在NO3--N去除中的协同效应与BC的较高吸附能力、n ZVI的理想性质以及两种物质之间的正相互作用有关。首先,BC的特征在于大的比表面积,丰富的官能团、表面电荷和促进污染物向其表面的质量传递的孔结构。其次,n ZVI的粒度、分散和腐蚀由BC基质很好地控制,BC基质赋予处理污染物良好的催化、还原和氧化能力。第三,BC的官能团和芳香结构可以介导电子转移并增加电导率,从而提高电子利用效率。
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