胶原是自然界中一种重要的可再生生物高分子材料,具有优异的生物相容性和生物可降解性,但存在机械强度低、受热易变性、降解速度较快等缺点。本研究通过湿法纺丝技术制备胶原纤维,以提高纤维力学性能为主要目标对其进行交联改性和共混增强改性。并初步研究了胶原自组装行为,为探究胶原纤维的成型规律和进一步提高其综合性能提供理论指导。采用生物交联剂1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐(EDC)与N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)对胶原纤维进行交联,确定较佳的交联浓度为10 mmol/L,时间为12 h。EDC/NHS交联胶原纤维的机理是使胶原分子间相互作用增强,而非形成交联键。交联可提高胶原纤维热稳定性,纤维断裂强度与交联前相比可提高38.89%。胶原与高分子量壳聚糖在一定比例时,由于氢键作用具有良好的相容性。随壳聚糖含量增加,复合纤维中胶原分子的有序排列程度降低,导致结晶性降低。当壳聚糖含量为20%时,二者相容性最好,复合纤维断裂强度与纯胶原纤维相比提高了31.3%。采用新型纳米增强剂纤维素纳米晶(CNC)对胶原纤维进行增强,二者之间存在一定的氢键相互作用,且CNC可促进胶原分子的成核与结晶。CNC的加入使胶原/CNC复合纤维可纺性提高,当CNC含量为0.8%时,胶原/CNC复合纤维的断裂强度达到1.08cN/dtex,与纯胶原纤维相比提高了 38.46%,达到了增强增韧的效果。胶原自组装行为的发生存在临界浓度。胶原在云母表面组装成倾斜的平行线,随胶原浓度增加,自组装形貌从平行结构向网状结构转变。钾离子通过云母与胶原间的电荷作用影响胶原自组装行为,随其浓度增加,自组装行为越明显。