Silicalite-1和Magadiite担载膜的制备及其醇水分离性能评价

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ming20080904
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基于生物乙醇在渗透蒸发膜分离工艺中应用亲醇、亲水膜的背景,本文以多孔-A12O3为载体,设计并制备出silicalite-1亲醇膜和magadiite亲水膜。在水热合成silicalite-1担载膜的过程中,通过在-A12O3载体表面涂覆高分子(壳聚糖和zein)膜层作为结构导向剂,实现了silicalite-1分子筛膜晶体的优先取向生长。通过引入异相界面合成出片状结晶的magadiite粉末和担载膜,其特有的层状结构和丰富的羟基,在渗透蒸发膜分离中表现出良好的亲水、脱水性。实验表明利用原位水热法制备的silicalite-1担载膜,其silicalite-1晶体多为a,b-轴取向,膜层厚度可控制在10μm左右。在293K条件下,膜层的N2通透量为4.02×10-8mol·s-1·m-2·Pa-1;对于起始浓度为3wt.%的乙醇原料液的渗透蒸发实验,silicalite-1膜的乙醇的分离系数(α)和总渗透通量(J)分别为1.67和4.79kg·m-2·h-1。为制备优先取向的silicalite-1担载膜层,采用旋涂技术对多孔-A12O3基材表面涂覆壳聚糖膜和zein膜作为结构导向剂,制备优先a-轴取向沸石膜层。壳聚糖和zein导向合成的沸石膜层厚约23μm和31μm,且膜厚随涂覆次数的增加而增大。在293K条件下,N2的渗透通量分别为2.69×10-8和2.52×10-8mol·s-1·m-2·Pa-1。所制备的优先a-轴取向沸石膜层致密、平整,在渗透蒸发实验中表现出较高的乙醇/水分离系数和较低的渗透通量(壳聚糖和zein修饰合成的沸石膜层的α分别为2.64和2.27,J分别为2.36和2.87kg·m-2·h-1)。两种膜均表现为α随料液温度和料液浓度的增大而减小,而J随温度和浓度的增大而增大。通过异相界面的引入,水热制备的magadiite为片状晶体(P-magadiite),尺寸3~5μm之间,比表面积为66m2·g-1,孔径4~5nm,属较高比表面的介孔材料。而传统合成的magadiite晶体为花椰菜状形貌(C-magadiite),比表面积为28m2·g-1,Ca2+吸、脱附实验表明P-magadiite比C-magadiite有更大的Ca2+离子吸附速率和平衡吸附量。渗透蒸发实验考察合成的magadiite亲水担载膜的分离性能,在293K下,膜层对80wt.%的乙醇原料液的总渗透通量(J)可达2.66kg·m-2·h-1,水的分离系数(α)为3.4,随着温度和乙醇浓度的升高减小,J随温度的升高而增大,随乙醇浓度的提高而减小。
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