【摘 要】
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CO2引起的温室效应已引起世界各国政府的广泛关注。胺基功能化固体吸附材料在CO2分离方面具有吸附选择性好、能耗低、无设备腐蚀、无二次污染等诸多优点,具有良好的发展前景
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CO2引起的温室效应已引起世界各国政府的广泛关注。胺基功能化固体吸附材料在CO2分离方面具有吸附选择性好、能耗低、无设备腐蚀、无二次污染等诸多优点,具有良好的发展前景。本论文采用乳液悬浮聚合法,制备了两种球形聚合物多孔基体材料,经过胺基功能化处理后,得到具有高CO2吸附性能和良好循环稳定性的新型材料。主要研究内容包括:(1)以苯乙烯为单体,基于热引发,通过调节乳液分散相体积分数、第三相的搅拌速度和高速搅拌速度,制备出同时具有良好球形度和均匀孔道结构的聚苯乙烯材料。(2)采用物理浸渍方法,对球形聚苯乙烯吸附材料进行胺基功能化处理。测试结果表明,负载50 wt.%聚乙烯亚胺(PEI,Ms=1800)后,CO2吸附量达3.45 mmol/g,工作吸附量为2.35 mmol/g。但其循环稳定性能较差,经过50次吸/脱附循环后,吸附量从2.35 mmol/g下降到2.095 mmol/g,下降了 10.8%。(3)以甲基丙烯酸正丁酯为单体,基于氧化-还原引发,采用乳液悬浮聚合,制备了聚丙烯酸酯球形吸附材料,浸渍负载环氧改性的四乙烯五胺。测试表明,当负载量为50wt.%时,CO2吸附量为2.3 mmol/g,工作吸附量为1.8 mmol/g;经过50次吸/脱附循环后,工作吸附量由1.8 mmol/g下降到1.7 mmol/g,下降约5.5%。此外,材料在250℃时开始分解,在材料使用温度(50℃-120℃)范围内可以保持良好的稳定性。(4)为了进一步简化制备方法,采用一步法制备内含改性四乙烯五胺的球形聚甲基丙烯酸正丁酯吸附材料。测试表明,负载35 wt.%改性四乙烯五胺后,对CO2吸附量为2.0 mmol/g,工作吸附量为1.6 mmol/g;经过50次吸/脱附循环后,工作吸附量仅下降了 3.2%。同样地,材料在250℃时开始分解,因此在使用温度范围内可以较好的稳定性。(5)使用工业级原材料对一步法制备球形聚甲基丙烯酸正丁酯吸附材料的实验进行公斤级放大。测试表明,放大样品的孔道结构、CO2吸附性能和循环稳定性能较实验样品有所下降,表明胺基聚甲基丙烯酸正丁酯吸附材料作为工业产品仍需要进一步改进。
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