用于锂金属负极保护的氮化锂薄膜制备及性能研究

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随着现代化进程不断深入,城市居民人均机动车保有量不断上升,燃油汽车排放的二氧化硫,氮氧化物等对空气质量造成很大影响。汽、柴油的大量消耗对我国石油资源战略储备造成了影响。由电能驱动的电动汽车得到官方政策支持和民间推崇,然而,电动汽车电池能量密度制约了电动汽车的长远发展,为了满足里程需求,研究者们将目光转向了下一代高能量密度锂电池的研发。锂金属负极因为具有高理论容量被认为是下一代电池最有潜力的负极材料之一。然而,锂枝晶的生长严重影响了锂金属负极的应用和锂金属电池(LMB)的发展。研究者们采用锂负极表面改性、电解液改性、亲锂集流体等方法来稳定锂金属,保持循环性能。氮化锂(Li3N)作为一种锂化合物,具有高锂离子导率,高杨氏模量等特点,在锂电池中通常以固态电解质界面(SEI)膜组分的形式存在。然而,如何制备薄且均匀的氮化锂SEI来稳定锂金属负极这一问题仍未得到解决。本论文通过物理气相沉积(PVD)制备厚度高度可控的Li3N薄膜,用于隔膜修饰以及集流体改性,探究其对锂金属负极的保护机制。由于Li3N的固有特性,该功能隔膜在热稳定性,机械强度和电解质润湿方面表现了优异的性能,并且在不增加界面阻抗的情况下实现了锂离子的均匀分布和传输。本论文主要研究结果如下:(1)在XRD,XPS,EDS测试手段下,本论文成功证明了Li/GO/PP隔膜氮化后Li3N的存在。(2)本论文确认了Li3N/GO/PP隔膜在物理性质上能保持自身的完整,抵抗锂金属和电解液的侵蚀的性能。(3)本论文确认了改性隔膜Li3N/GO/PP的优越电化学性能,这些性能来源于Li3N/GO/PP隔膜对锂金属负极沉积/剥离行为的缓和作用,对电解液中锂离子的迁移过程进行均化,提升锂离子迁移速率和系数。装有Li3N/GO/PP隔膜的对称电池达到了1000 h的稳定循环,过电位保持在50 m V以下。装有Li3N/GO/PP隔膜全电池初始比容量为141.8 m Ah g-1,第400圈比容量为151.7 m Ah g-1,相比对照样提高了20 m Ah g-1的比容量;在5 C的电流密度下,容量达到113.8 m Ah g-1。
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