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近些年来,锂硫电池因其成本低、来源丰富、环境友好、能量密度高(2600 Wh kg-1)等优势受到了研究者们的广泛关注,被认为是最有潜力的下一代二次电池技术。然而目前锂硫电池实现商业化应用还存在着一系列问题,如正极活性物质的电子电导率和离子电导率低、多硫化物的“穿梭效应”、充放电体积变化大等。在这些问题中,多硫化物的“穿梭效应”是需要解决的最关键的障碍。开发高性能的锂硫电池关键的是要构筑有效的载硫基体以抑制多硫化物的“穿梭效应”,进而形成性能优异的复合硫正极。本论文围绕锂硫电池正极材料载硫基体的复合设计为主题,以实现锂硫电池优异的循环稳定性和出色的倍率性能为目标,采用简单有效的合成方法设计载硫基体以实现优异的电化学性能。主要研究内容如下:(1)以PP无纺布作为基体,采用紫外光引发接枝聚合的技术在其表面接枝PAA凝胶网络,接着浸没在四水合乙酸钴的水溶液中,调节pH至中性且水浴处理,干燥后进行高温碳化处理,最终得到了中空碳纤维/钴纳米颗粒杂化材料。其中PP无纺布在高温碳化过程中,PP无纺布充当了牺牲模版的作用,这使得接枝在PP纤维表面的PAA凝胶网络碳化后形成中空结构,与此同时Co2+由于碳热还原反应被还原成Co纳米颗粒。通过控制紫外光辐照时间和交联剂的含量,可以有效地控制PP无纺布表面的接枝状况,如表面的多孔孔径分布、接枝层的厚度、金属钴离子的负载量等,进而改变所制备的中空碳纤维的多孔结构、金属钴纳米颗粒的负载量等,这将为Co纳米颗粒提供更多的活性位点,从而提高Co的活性利用率。(2)提出了一种锌纳米点修饰的氮掺杂分级孔炭气凝胶(Zn@NCFs)的制备方法。该方法是以丙烯酰胺为单体,过硫酸铵为引发剂,ZnCl2为活化剂和Zn纳米点的前驱体,采用热引发聚合的方法制备含有ZnCl2的PAM水凝胶,冷冻干燥后经高温炭化处理而得。合成的Zn@NCFs在炭气凝胶导电网络上集成了微孔、中孔、大孔的分级孔结构,比表面积高达242.9 m2 g-1。合成的Zn@NCFs作为锂硫电池正极的基体可以为锂离子提供连续有效的导电网络并缩短锂离子扩散距离。特别地,在高温下源自ZnCl2(锌纳米点前驱体)碳热反应的锌纳米点可通过强化学键作用与硫/多硫化物相互作用。另外,锌纳米点还可以促进Li2Sx(2
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