基于表面等离激元效应的表面增强红外吸收光谱技术是解决光与物质相互作用弱的新兴技术,可以以无损无标记的方式获取痕量目标分子的化学结构和物质种类等信息,有望进一步推广至环境检测、食品安全、生物医疗、化学化工、科学研究和航天军事等关系民生国防的众多领域。相对于金属岛膜的表面等离极化激元,超材料纳米天线诱导的局域表面等离激元共振在红外波段具有吸收强度高、近场增强强和共振可调等优势,有效突破金属岛膜灵敏度低的限制,为推动表面增强红外吸收光谱技术的发展提供了有效的解决方案。尽管基于超材料纳米天线的传感应用取得长足发展,但仍面临谐振峰单一或带宽响应窄、探测灵敏度低等挑战,导致器件性能未完全开发。因此,拓宽或增加带宽响应,提升探测灵敏度,全面开发器件的传感性能,对实现单一物质多指纹探测和推动高灵敏度表面增强红外吸收光谱技术的发展具有重要的科学意义。本论文针对上述挑战,从等离子体超材料的结构设计入手,深入理解红外光谱增强机制和耦合模式理论,充分掌握数值建模与仿真技术,提出人工自主结构设计、算法辅助结构设计和理论指导结构设计三个通用的结构设计方法,以构筑宽带响应和高性能的表面增强红外吸收器件,完成或预演分子薄膜红外光谱探测实验,为实现单一物质多指纹探测和推动高灵敏度红外光谱技术的发展奠定基础。本论文通过一系列的研究取得以下成果:（1）研究了表面增强红外吸收信号增强的机理机制,基于时域耦合模理论建立了等离子体分子传感器的理论框架,广义推导了传输型等离子体分子传感器和吸收型等离子体分子传感器耦合分子前后的光谱表达式,讨论了等离子体-分子耦合系统中的新奇物理效应,基于相位的概念开发了用于描述电磁诱导透明和电磁诱导吸收效应的直观视图,介绍了等离子体分子传感器在建模仿真中所涉及的关键环节,包括色散材料模型,仿真软件和遗传算法等。（2）提出人工自主结构设计的方法。采用位错组装的方式构建了高吸收率、共振可调和偏振不敏感的双带超材料完美吸收器,通过数值仿真分析了该器件的光学特性和传感性能,完成了多带超材料完美吸收器设计方案。基于双带超材料完美吸收器对聚氰基丙烯酸乙酯分子实现了多指纹探测、原位分子动力学实时观测和薄膜厚度检测,有效突破了传统傅里叶变换红外光谱仪的检测限,实现亚纳米级薄膜探测。在经典的时域耦合模理论中引入红移量来考虑折射率实部对器件谐振峰的影响,提升理论模型的拟合精度。（3）提出算法辅助结构设计的新方法。将遗传算法程序与仿真软件相结合,定制化设计适用于新冠检测的超灵敏等离子体传感器。拓宽遗传算法在超材料或纳米光子学器件设计领域的应用,提出基于算法程序构建超材料基因组库的新理念,助力光学器件性能和结构设计的完全开发。提出等比例缩放晶胞及其内部结构的方式实现光谱调谐,构建气液双相环境检测分析物的等离子体分子传感器。通过数值仿真预演了等离子体分子传感器在新型冠状病毒定性、定量检测和变异病毒甄别上的潜力。建立了适用于镂空金属结构的理论框架,揭示了镂空式传输型等离子体分子传感器中透射光谱反向的物理机制。（4）提出理论指导结构设计的新方法。基于损耗工程对等离子体超材料建立了完整的信号增强理论框架,全面研究和对比了传输型等离子体分子传感器和吸收型等离子体分子传感器的表面增强红外吸收光谱性能,系统地总结了等离子体-分子耦合系统中信号增强的一般规律,严格推导了超材料吸收器耦合分子后的额外固有损耗,广义预测最优信号下阻尼率和失谐率的参数配置,发现在高阻尼率配置下存在反交叉行为消失的现象,提出基于过耦合模式器件的传感新策略,设计并制备了不同耦合模式的器件,通过模拟和实验两种方式对理论计算进行验证。结果表明,器件处于过耦合模式的传感性能远优于欠耦合模式和临界耦合模式。基于损耗工程指导器件设计的方法为深入理解光与物质相互作用机制,增强表面增强红外吸收光谱的灵敏度提供了新的思路。