【摘 要】
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燃油燃烧会产生SOX等气体是酸雨和危害人体健康的元凶,大多数国家都对都对燃料油中硫含量提出了更加严格的限制。然而,目前的加氢脱硫技术对于一些高位阻的硫化物,例如苯并噻酚、二苯并噻吩,脱除效果不佳,且存在反应条件苛刻等缺点。作为氧化脱硫催化剂之一的酸性低共熔溶剂及其负载型催化剂可以利用油品中的噻吩类物质电子云密度高的特点,将其进行氧化,进而实现油品中硫化物高效脱除。本文通过简单加热或者溶胶-凝胶过程
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燃油燃烧会产生SOX等气体是酸雨和危害人体健康的元凶,大多数国家都对都对燃料油中硫含量提出了更加严格的限制。然而,目前的加氢脱硫技术对于一些高位阻的硫化物,例如苯并噻酚、二苯并噻吩,脱除效果不佳,且存在反应条件苛刻等缺点。作为氧化脱硫催化剂之一的酸性低共熔溶剂及其负载型催化剂可以利用油品中的噻吩类物质电子云密度高的特点,将其进行氧化,进而实现油品中硫化物高效脱除。本文通过简单加热或者溶胶-凝胶过程制备了酸性低共熔溶剂及其负载型催化剂,并应用到氧化脱硫过程。(1)通过加热一定的摩尔比的乙酰胺和八水氧氯化锆混合物合成了氧氯化锆基低共熔溶剂。采用红外光谱和氢谱确认了氢键的存在。通过反应条件考察确定了最佳反应条件,在此条件下,二苯并噻吩的脱除率为98.6%。催化剂使用5次后脱硫率仍在95%以上,显示氧氯化锆低共熔溶剂具有良好的循环使用性能。(2)采用氧氯化锆基低共熔溶剂为添加组分,通过溶胶-凝胶过程制备不同的低共熔溶剂负载的硅胶。通过红外光谱,X射线电子衍射确定了低共熔溶剂负载到硅胶上,通过扫描电镜确定了催化剂的形貌特征。用N2-吸附脱附技术确定了负载活性组分后催化剂的比表面积,孔径和孔体积等参数。以负载型硅胶为吸附剂和催化剂,以双氧水为氧化剂考察了对模拟油中硫化物的脱除效果,确定了体系的最佳反应条件,在此条件下,二苯并噻吩的脱除率为98.6%,对4,6-二甲基二苯并噻吩的脱除率为98.4%,循环使用性能的实验表明,5次循环使用后脱硫率仅有略微的下降。(3)合成正辛酸-氯化锌基低共熔溶剂,然后以其为添加组分,利用凝胶-溶胶过程得到低共熔溶剂负载的硅胶。通过红外光谱,X射线电子衍射确定了正辛酸-氯化锌基低共熔溶剂负载到硅胶上,通过扫描电镜确定了催化剂的形貌特征。用N2-吸附脱附技术确定了负载活性组分后催化剂的比表面积,孔径和孔体积等参数。以负载型硅胶为吸附剂和催化剂,以双氧水为氧化剂考察了对模拟油中硫化物的脱除效果,确定了体系的最佳反应条件,在此条件下,二苯并噻吩的脱除率为95.6%,实验显示催化剂具有良好的循环使用性能。
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