现阶段,人类社会所处的电子信息时代主要是依赖电子的电荷属性而发展建立的。随着社会的不断进步,电子器件开始逐步走向微型化,多功能化,高速化和低功耗化,这就对晶体管的尺寸和性能提出了更高的要求。然而,随着晶体管尺寸的不断减小,量子隧穿效应开始显著,摩尔定律逐渐失效,集成电路上的电子器件数目越来越接近硅工艺可以容纳的物理极限。于此同时,集成电路中的发热问题也逐渐变得严重起来,其工作时产生的热损耗已接近总能耗的一半。如何有效地降低电子器件材料中来自于电子的碰撞和散射的不利影响,使电子有序而高速地运行,大大提高电子器件的运行效率,降低电子器件的能耗已然成为人们亟待解决的重大难题。研究表明,利用电子的另一个属性——自旋,有望解决热耗散和运行效率的难题,实现稳定性好、数据处理快、低功耗和非易失的新型电子器件。本文主要的研究对象是碳掺杂的拓扑绝缘体Bi2Se3和二维纳米材料——过渡金属掺杂的石墨烯衍生材料TMNx-G和氟化的BeN2中的自旋调控问题,旨在有效控制其电子结构和磁学性质,揭示其中的磁性机理,挖掘他们在自旋电子器件应用中的潜在价值。本文的主要研究内容和结论如下:（1）利用第一性原理对碳掺杂的拓扑绝缘体Bi2Se3（C-Bi2Se3）的各种掺杂构型、稳定性和磁性进行了全面而系统地模拟研究,并通过分析其电子结构解释了其中的磁性机理。从能量角度看,大部分C的掺杂物都倾向于以二聚体和三聚体的形式取代Se原子。进一步地,通过爬坡式弹性能带法（CI-NEB）,模拟了掺杂物碳在C-Bi2Se3中的迁移扩散。从CI-NEB的模拟结果发现,C的单体很难在C-Bi2Se3中迁移扩散。然而,当C掺杂物之间距离很接近时,碳的迁移就变的很容易,最终会在体系中形成碳的团簇。这意味着碳的单体、二聚体和三聚体型态在C-Bi2Se3中是可以共存的。对于C-Bi2Se3的性质,当C的单体位于范德华（vdW）层间的间隙位或Se原子位时,C-Bi2Se3体系会出现自旋极化和电荷掺杂效果。然而,当C掺杂物以二聚体和三聚体的形式存在时,既不会使体系具有磁性,也不会表现出电荷掺杂效果。实验上,通过高温熔融法成功地将非磁性元素C掺杂到拓扑绝缘体Bi2Se3,观察到了材料的弱铁磁性,在一定程度上验证了理论模拟的结论。总而言之,C-Bi2Se3确实是自旋极化的,但磁矩和空穴掺杂效果都很小。如果想要获得强铁磁性的C-Bi2Se3,需要仔细设计实验以便将碳的单体分散地掺杂到Bi2Se3中。（2）基于密度泛函理论的第一性原理方法,对过渡金属掺杂在含有碳空位的石墨烯衍生材料（TMNx-G,X=3,4,TM=Sc～Zn）的结构和磁性进行了系统地研究。研究发现,TMNx-G体系都是稳定的,且大部分体系（除了 CuN4-G、ZnN3-G、ScN4-G、NiN4-G和ZnN4-G）具有磁矩。稳定性上,TMN4-G 比TMN3-G的结构更加稳定。当施加一定程度的双轴应变时,TMN3-G的磁矩不会发生明显变化（变化范围小于1 μB）,而TMN4-G表现出了可调控的自旋态变化,其中包括三种不同的自旋态跃迁:1)在较小的拉伸应变下,TMN4-G（TM=Mn,Fe和Co）可以从低自旋态跃迁到高自旋态。2)在一定拉伸应变下,无磁性的ScN4-G和NiN4-G可以出现自旋极化现象。3)拉伸应变可以使CuN4-G中的磁矩消失。这些发现为基于石墨烯的自旋电子器件的应用开辟了一条崭新的途径。（3）基于密度泛函理论,运用第一性原理计算方法,系统地探索和分析了氟吸附后的BeN2（F-BeN2）的稳定性、电子结构和磁学性质。从模拟结果可以得出,F原子可以稳定吸附在Be离子位点上,并且每个F原子可以使体系产生1 μB磁矩。另外,氟化可以使BeN2从半导体性质转变成铁磁半金属性质。在具有半金属性的F-BeN2体系中,能带带隙会随着F覆盖度的不同而发生变化,变化范围在2.26 eV～2.92 eV之间。当施加应变时,F-BeN2仍可以保持铁磁性和半金属性,并且半导体带隙变化很小。这表明F-BeN2是一种性质稳定的轻质磁体,在未来自旋电子学领域具有一定的应用前景。