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ZSM-5分子筛由于具有较高的比表面积、水热稳定性、择形催化和良好的吸附性能,广泛应用于石油化工、吸附分离和污染物控制等领域。ZSM-5分子筛的催化和吸附性能与其晶粒尺寸和孔容密切相关,因此,在ZSM-5分子筛晶粒成核和晶粒生长过程进行调控其粒径和孔道结构对提高ZSM-5分子筛的性能具有重要的意义。本文采用水热合成法,首先在静态条件下考察不同模板剂、硅源和铝源合成体系中ZSM-5分子筛合成工艺参数,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、比表面积分析(BET)等手段对其晶相、形貌、表面官能团和孔道结构进行分析;其次研究了空间位阻作用下ZSM-5分子筛晶粒晶化动力学,获得了空间位阻剂对ZSM-5分子筛晶粒生长过程晶粒尺寸的调控规律,并提出了其调控机理;然后探索了动态晶化过程中通过强化传质作用对晶粒生长过程进行调控的作用机制,结合XRD、SEM、激光粒度分析(PSD)、电感耦合等离子体光谱分析(ICP)、FT-IR等表征结果研究反应体系中硅铝等元素的相分配和赋存状态变化规律;最后,通过Zn2+离子吸附实验评价ZSM-5分子筛的吸附性能,并对反应后母液中元素的循环使用进行了探索,为其清洁化生产提供理论基础。具体研究结果如下:(1)在静态晶化条件下,不同体系中合成ZSM-5分子筛优化结果为:TPAOH为模板剂、TEOS为硅源、Al(OH)3为铝源,n(SiO2):n(Al(OH)3):n(TPAOH):n(H2O)=60:1:12:2400、在140°C下晶化24 h制备出的ZSM-5分子筛粒径为380-410 nm、比表面积为397 m2/g和总孔容为0.39 cm3/g。(2)在合成体系中加入空间位阻剂对ZSM-5分子筛有调控作用。其中加入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)效果最佳,可使晶核成核期缩短,晶粒生长期延长,w(PVP)/w(SiO2)为0.25时,分子筛粒径为180-210 nm,与静态晶化条件相比,其粒径降低了约48%;w(PVP)/w(SiO2)为0.05时,其比表面积和孔容最高可达491m2/g和0.55 cm3/g。(3)在动态晶化条件下,通过机械搅拌强化液相和固相之间的传质作用,有利于调控ZSM-5分子筛晶粒尺寸,在转速为100 rpm、温度140°C,ZSM-5分子筛粒径为310-330 nm,与静态晶化条件相比,其粒径减少了约20%。(4)在动态合成体系中,晶化过程符合以固相转变为主的晶化机理。诱导期:约5%的硅元素和22%的铝元素转变为微米级无定形硅铝酸盐;成核期:无定形硅铝酸盐转化为晶核,其粒径为170-600 nm;快速生长期:晶粒不断生长,其粒径由310-650 nm逐渐减小为310-330 nm;晶化后期:硅铝元素在液固相分配达到动态平衡,晶粒生长结束。(5)Zn2+吸附性能实验结果表明:比表面积大、总孔容高的ZSM-5分子筛对Zn2+有更强的吸附能力,其中w(PVP)/w(SiO2)为0.05合成的ZSM-5分子筛,在30°C,30 min达到吸附平衡,Zn2+去除率达到98%,与未添加PVP合成ZSM-5分子筛相比,其吸附平衡时间缩短10 min,Zn2+去除率提高18%。(6)初步探索了反应后母液中硅铝元素的循环使用,母液回用量少于40%都可以合成晶相完好、无杂晶的ZSM-5分子筛,为其清洁化生产提供理论基础。