【摘 要】
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硝酸盐污染是水体富营养化的重要成因,污水中硝态氮深度去除已迫在眉睫。生物反硝化是相对经济的脱氮技术,但传统反硝化处理过程中往往需要额外添加有机碳源电子供体,易造成二次污染。微生物光电化学池中半导体光阳极可以在光的激发下产生光生电子-空穴对,向阴极的反硝化过程提供电子,为自养反硝化脱氮提供了一种新的思路。本文通过阳极氧化法将聚苯胺负载于TiO_2-NTs电极表面,强化电极的可见光响应,获得了更大的光
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硝酸盐污染是水体富营养化的重要成因,污水中硝态氮深度去除已迫在眉睫。生物反硝化是相对经济的脱氮技术,但传统反硝化处理过程中往往需要额外添加有机碳源电子供体,易造成二次污染。微生物光电化学池中半导体光阳极可以在光的激发下产生光生电子-空穴对,向阴极的反硝化过程提供电子,为自养反硝化脱氮提供了一种新的思路。本文通过阳极氧化法将聚苯胺负载于TiO2-NTs电极表面,强化电极的可见光响应,获得了更大的光电流输出。利用制备的PANI/TiO2-NTs作为光阳极构建微生物光电化学池,对其脱氮产电性能进行了系统研究。主要内容如下:(1)采用预挂膜的方式缩短了自养反硝化生物电极的驯化时间,驯化16天后生物阴极的NO3--N平均去除速率约为0.68 mg·L-1·h-1,产电菌和反硝化菌等功能菌属的占比达到了51.6%以上。(2)制备获得PANI/TiO2-NTs复合电极,并确定了聚苯胺的最佳负载时间。通过XRD、XPS、电化学测试等表征,分析了PANI/TiO2-NTs电极的晶型结构和导电特性。结果表明,在可见光波段PANI/TiO2-NTs相较于TiO2-NTs有更强的光吸收。当聚苯胺负载时间为20200 s时,PANI/TiO2-NTs电极的光电流输出均优于TiO2-NTs电极,最佳的负载时间为80 s。当电极电势为2 V时,最佳PANI/TiO2-NTs电极的光电流达到15.33 mA,比TiO2-NTs电极提高了79.1%。确定了复合电极中聚苯胺与二氧化钛的存在,聚苯胺的修饰没有改变二氧化钛的晶体结构,复合电极仍为n型半导体。(3)以PANI/TiO2-NTs电极作为光阳极,以自养反硝化生物电极作为阴极构建微生物光电化学池,对其脱氮产电性能进行考察。发现处理系统的硝态氮平均去除速率达到0.97 mg·L-1·h-1,法拉第效率在36.7%53.8%之间,体系电流在1.21.5 mA之间。处理系统对初始浓度的变化有良好的适应性,硝态氮平均去除速率在0.911.04 mg·L-1·h-1之间。高的光电流输入可以提高系统的反硝化能力,减少亚硝氮的积累,硝态氮平均去除速率为2.833 mg·L-1·h-1。阴极室中微量有机碳源的加入可以强化反硝化处理效果,抑制亚硝氮的积累,平均硝态氮去除速率可达到34.08 mg·L-1·h-1。高通量测序结果表明,微量有机碳源的引入会使阴极菌群中部分自养反硝化菌的生长受到抑制,但产电菌与反硝化菌仍具有绝对优势,丰度占比达到53.2%以上。基于PANI/TiO2-NTs阳极的微生物光电化学池,具有稳定的自养反硝化能力,为实现污水高效深度脱氮提供了可参考的技术途径和方案。
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