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在计算机科学和软件技术迅速崛起和发展的今天,理论计算模拟已经成为研究化学反应微观机理的一种重要且高效的方法,它使整个化学领域发生了巨大的变革和进步。理论计算在研究催化反应过程中表现出一定的优势,并且成为实验研究必要的补充和辅助工具。本论文采用ONIOM和DFT理论计算方法研究了分子筛及离子液体Bronsted酸(B酸)催化芳香化合物与醇的烷基化反应机理。通过分子构型优化、电子结构分析、吸附行为考察以及反应势能面研究,阐明了B酸催化产生中间物种及过渡态的微观本质；讨论了分子筛B酸催化苯、苯酚以及2-甲基萘烷基化的反应机理与反应物分子结构和醇烷基化剂分子大小之间的关系以及水对反应的影响；证实了离子液体B酸催化苯酚、邻甲酚以及邻苯二酚与叔丁醇烷基化的反应动力学及醚产物区域选择性与酚反应物分子结构和醇烷基化剂分子大小之间的关系以及溶剂对反应的影响。此外,还进一步讨论了分子筛和离子液体在同一有机反应中的催化作用机理以及影响产物选择性的主要因素。通过探讨H-ZSM-5分子筛B酸催化苯与乙醇、H-β分子筛B酸催化苯酚与叔丁醇、以及H-ZSM-5分子筛B酸催化2-甲基萘与甲醇的烷基化反应机理,证明芳香反应物的分子结构对烷基化机理影响不大,反应机理主要依赖于醇烷基化剂的分子大小和结构。对中间物种、过渡态的分子结构、稳定性以及反应能垒的计算分析结果表明苯与乙醇、2-甲基萘与甲醇的烷基化均以分步机理为动力学主导；而苯酚与叔丁醇的烷基化以联合机理为动力学主导。原位产生的副产物水在分子筛B酸中心上的强吸附作用不利于芳香反应物和醇烷基化剂的进一步吸附和反应。通过比较计算研究磺酸功能化离子液体B酸催化苯酚、邻甲酚以及邻苯二酚与叔丁醇的烷基化反应,证明醇烷基化剂的分子大小对醚产物的区域选择性影响不大,烷基化反应动力学和醚产物区域选择性主要依赖于酚反应物的分子结构。邻苯二酚特殊的分子结构导致其叔丁基化反应动力学具有独特性。反应体系中加入高介电常数的溶剂不利于邻苯二酚的叔丁基化。通过讨论H-β分子筛及磺酸功能化离子液体B酸催化苯酚与叔丁醇的烷基化反应,证明动力学主导反应机理没有随B酸催化剂的变化而改变,均为联合机理。β分子筛的孔道择形作用对烷基化产物的选择性产生较大影响。