论文部分内容阅读
氢气是一种理想的清洁能源，随着能源危机的加剧，光催化制氢技术成为当前研究的热点。光催化技术的另一个重要应用就是废水治理，近来研究者开始尝试开发新型催化剂，将两种应用联合起来，利用废水中的污染物制氢，达到“变废为宝”。本文采用改进的Hummer法制备氧化石墨，并以氧化石墨、P25、Cu(NO3)2·3H2O等为原料，采用溶剂热法分别制备出以石墨烯为基底的石墨烯/TiO2，石墨烯-TiO2纳米管，石墨烯-CuO/TiO2三种复合催化剂，原位光沉积法在各催化剂表面负载Pt，通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、DRS等手段对复合材料的形貌、结构及光学特性进行表征。首先，以Pt/石墨烯-TiO2为催化剂，考察了石墨烯负载量，有机物等对产氢活性的影响，以乙醇作为牺牲试剂研究了产氢反应机理，实验结果表明，石墨烯含量为1wt%，，在太阳光照射5h后，产氢量达到3444.36μmol，为同等条件下P25（1598.25μmol）的2.16倍，产氢活性较高。改变TiO2的形貌，制备出了比表面积大，吸附能力强的石墨烯/TiO2纳米管复合催化剂，在产氢反应过程中，促进了光催化产氢反应，太阳光照射5h后，石墨烯含量为5wt%的样品产氢量达到了3712.79μmol，制氢活性得到了提高。其次，采用CuO与TiO2复合，制备出了可有效利用可见光的石墨烯-CuO/TiO2复合催化剂，复合材料中石墨烯负载量为0.5wt%，CuO含量为2wt%时，石墨烯与CuO在光催化产氢过程发挥共同促进作用，催化活性达到最高，在可见光和太阳光下照射5h后，产氢量分别达到了1083.54μmol、4374.51μmol，有效拓展了催化剂的光响应范围。最后，选用催化活性高，对可见光有响应的的石墨烯-CuO/TiO2复合催化剂，以制药工业生产废水为研究对象，将光催化制氢技术应用于制药废水治理领域，研究在太阳光下光催化制药废水产氢协同降解工艺，实验结果表明：最佳制氢工艺为催化剂用量0.10g，初始pH值11，稀释倍数为2倍，太阳光下反应5h，制氢量达到358.96μmol，同时废水得到降解，实现了制氢与废水治理的双重目标，为有机废水的处理提供了新的借鉴。