【摘 要】
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现今,能源需求不断增加,新型储能器件的开发对缓解过度开采不可再生能源引发的问题具有重大意义。具有高理论能量密度的锂硫电池满足新型储能装置的发展需求,并在过去十年中一直被推向研究热潮。而且硫资源丰富、成本较低、环境友好、具有高比容量也有利于锂硫电池的研究。然而,将锂硫电池引入商业应用的过程中面临一系列挑战。为了缓解锂硫电池的典型问题,加速商业化进程,本文采用经典的水热合成法制备了不同形貌、不同晶型的
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现今,能源需求不断增加,新型储能器件的开发对缓解过度开采不可再生能源引发的问题具有重大意义。具有高理论能量密度的锂硫电池满足新型储能装置的发展需求,并在过去十年中一直被推向研究热潮。而且硫资源丰富、成本较低、环境友好、具有高比容量也有利于锂硫电池的研究。然而,将锂硫电池引入商业应用的过程中面临一系列挑战。为了缓解锂硫电池的典型问题,加速商业化进程,本文采用经典的水热合成法制备了不同形貌、不同晶型的过渡金属氧化物二氧化锰（Mn O2）,将其作为储硫正极材料,改善锂硫电池的电化学性能。制备的Mn O2结晶性好、结构稳定新颖,并且Mn O2和多硫化物同属于极性化合物,两物质通过化学键体现出强的相互作用,因而,所制备的Mn O2具备物理和化学协同作用来提高硫负载率以及限制多硫化物的穿梭。除此之外,针对Mn O2有限的导电性,引入导电剂加以修饰,极大的拓展了锂硫电池性能提升的空间。具体研究成果如下:（1）制备了α-Mn O2纳米管作为硫的宿主材料,利用熔融扩散法将硫填充到α-Mn O2管的中空部分,α-Mn O2纳米管不仅能对硫起到物理限制作用,而且其和多硫化物间具有强的化学相互作用。并且,通过原位聚合法在α-Mn O2外层包覆一层薄层聚（3,4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）进一步降低硫的损失,而且提高了含硫纳米复合材料的导电性,进一步减少了由于体积变化和多硫化锂的过度溶解引起的硫的损失。这样一种双重固硫的正极材料S@α-Mn O2-PEDOT在锂硫电池中体现出了高的性能,在电流密度1675 m A·g-1（1 C）下循环200圈,容量为774.4 m Ah·g-1,且在电流密度为3350 m A·g-1（2 C）下容量达854.1 m Ah·g-1,展现出良好的循环稳定性。（2）为进一步探索二氧化锰纳米管的形成机理,调节纳米管形成的主要条件,制备出不同管径的α-Mn O2纳米管以及δ-Mn O2纳米片自组装的三维多孔网络结构材料,并将制备的材料作为储硫载体。得益于δ-Mn O2纳米片自组装的交联极好的三维球状构架,以及两倍高于管状Mn O2的比表面积,三维极性δ-Mn O2材料拥有更丰富的活性位点,通过物理和化学作用提高硫利用率,因而获得更卓越的循环稳定性。在电流密度0.1 C下,比容量高达1582.9 m Ah·g-1,且电流密度提升至1.0 C后循环350圈,比容量呈现较好的保留值533.5 m Ah·g-1。
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