【摘 要】
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随着工业化进程加快,化石燃料的燃烧会带来大气中二氧化碳排放量的迅速增加,最终引起能源短缺和气候变化等问题。因此采取有效的措施来控制或者减少二氧化碳的排放变得很有必要。其中二氧化碳捕集和储存技术为减少CO2提供了一种直接有效的解决方案。但是二氧化碳捕集和储存技术因为存在安全性差、可持续性差和经济效益低的问题,成为制约其大规模应用的瓶颈。相比之下,CO2捕集和转化技术更有利于减少二氧化碳排放,有望最终
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随着工业化进程加快,化石燃料的燃烧会带来大气中二氧化碳排放量的迅速增加,最终引起能源短缺和气候变化等问题。因此采取有效的措施来控制或者减少二氧化碳的排放变得很有必要。其中二氧化碳捕集和储存技术为减少CO2提供了一种直接有效的解决方案。但是二氧化碳捕集和储存技术因为存在安全性差、可持续性差和经济效益低的问题,成为制约其大规模应用的瓶颈。相比之下,CO2捕集和转化技术更有利于减少二氧化碳排放,有望最终实现碳中和目标。其中以可再生能源制取的氢气为还原剂,利用太阳能光催化过程将二氧化碳高效转化为燃料和原料化学品,实现太阳能向化学能的转化,不仅在清洁能源领域具有重要的意义,还对减缓温室效应起到至关重要的作用。光热催化二氧化碳加氢过程可以有效地解决传统光化学和热化学的不足,有望实现太阳能高效利用和碳中和的目标。但是现有光热催化体系仍然存在着太阳光利用效率低,光热催化活性差和催化稳定性不佳的问题。针对目前光热催化领域存在的挑战,本论文提出发展MXene负载金属催化剂并构筑高效光热催化二氧化碳加氢体系的新策略,具体研究内容如下:（1）在第二章中,本文首次探索了 Nb2C和Ti3C2两种典型MXene材料在光热催化二氧化碳加氢中的应用。研究发现,MXene材料自身的光热催化性能非常差,但是作为载体能大幅提升Ni纳米颗粒的光热性能和工作温度。相比Nb2O5负载Ni纳米颗粒,Nb2C负载Ni纳米颗粒（Ni/Nb2C）的光吸收显著增强,在相同条件下光热催化活性提高了5.3倍。在36sun条件下,Ni/Nb2C的光热CO2转化速率达到了创纪录的8.50mol·gNi-1·h-1。同时,Ni/Nb2C催化剂在长时间工作条件下依然保持着稳定的光热催化性能,证明其具有较好的稳定性。该研究证实了 MXene作为光热催化剂载体的优势,开启了 MXene材料在光热催化领域的新应用,为本论文后续研究打下了坚实的基础。（2）在上一章研究工作中,由于采用了尺寸相对较大（～10nm）的Ni纳米粒子,而CO2加氢的产物又以CH4为主,所以CO的选择性小于20%。为了提高CO产物选择性,本文进一步提出发展基于MXene负载金属团簇的高活性、高选择性和高稳定性光热逆水煤气变换催化剂的思路。本章首先制备了 Mo2TiC2（MXene）负载的Ru团簇催化剂,并系统研究了其光热催化逆水煤气变换性能。在38 sun条件下,其催化活性达到678 mmol·gRu-1·h-1,是对比样Ru/SiO2-NC的80倍。同时,Mo2TiC2（MXene）负载的Ru团簇催化剂在长时间工作条件下保持着高稳定性和高CO选择性（～100%）。研究工作首次将负载型金属团簇用于光热催化二氧化碳还原,证实了 Mo2TiC2载体能有效解决金属团簇催化剂光利用效率低和稳定性差的瓶颈挑战,为发展高活性、高选择性、高稳定性光热催化剂提供了新的思路。（3）考虑到贵金属Ru的成本较高,在第四章中,本文进一步发展了 MXene负载非贵金属团簇催化剂。利用MXene和传统Al2O3“双载体”策略,制备了高分散且高稳定性的非贵金属团簇催化剂,并初步研究了其光热催化性能。在36 sun条件下,双载体负载的Co团簇催化剂的光热催化活性达到629.9 mmol·gCo-1·h-1,分别是Co/V2CTx和Co/Al2O3的1.3和23.4倍。同时,不同光照条件下Co/V2CTx/Al2O3的光热催化CO选择性接近100%。在稳定性测试的5个小时内,Co/V2CTx/Al2O3-400催化剂活性没有发生明显的下降。始终保持在1.25 mol·gCo-1·h-1左右。本章工作成功将MXene载体负载金属团簇光热催化剂的策略拓展至非贵金属,有效提升了非贵金属光热催化剂的性能,为构筑高效和经济的光-化学能转换体系打下了坚实的基础。
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