【摘 要】
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为了早日实现新旧动能转换与碳中和、碳达峰,目前,有大量的研究集中在电化学能源存储和转换技术上以满足高效能量利用的需求。目前,传统锂离子电池受限于能量密度的约束,无法满足应用在未来的能源系统的要求。锂氧气电池自1996年首次提出以来,凭借超高的理论能量密度（～3500Whkg-1）,进而引发了全世界的广泛关注。即使有着如此明显的优势,锂氧气电池依旧处于早期开发阶段,实际能量密度低、倍率能力和循环寿命
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为了早日实现新旧动能转换与碳中和、碳达峰,目前,有大量的研究集中在电化学能源存储和转换技术上以满足高效能量利用的需求。目前,传统锂离子电池受限于能量密度的约束,无法满足应用在未来的能源系统的要求。锂氧气电池自1996年首次提出以来,凭借超高的理论能量密度（～3500Whkg-1）,进而引发了全世界的广泛关注。即使有着如此明显的优势,锂氧气电池依旧处于早期开发阶段,实际能量密度低、倍率能力和循环寿命差等问题凸显。为了解决上述问题,近年来学界已经进行了大量研究来构建高效正极催化剂、探索稳定电解液、保护锂负极和选择合适隔膜。其中,开发高性能催化剂是通过促进正极发生的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的反应动力学以此提升电池性能的关键策略。锂氧气电池正极催化剂在很大程度上决定了电池的电化学性能。值得注意的是,二硫化钼（MoS2）由于有着成本低、物理/化学稳定性高、电子结构易于调节和优异的电催化活性等优势,已被广泛应用于多种催化与储能领域中。其中Mo边缘是MoS2中最具催化活性的位点,而这些金属边缘位点通常会在锂氧气电池的ORR过程中因氧化而迅速失活或被放电产物覆盖。此外,由于强π-π键相互作用和高的表面能,MoS2纳米片容易堆叠和团聚,阻碍了表面积的暴露和充分利用,阻碍了离子扩散路径,因此会使得反应动力学滞后和循环寿命下降。为此,人们通过不同的方法制备了具有多种结构的MoS2基催化剂,虽然它们在锂氧气都表现出了一定的催化活性,但性能仍然有待提高。本课题通过水热、退火和硼氢化钠还原后续处理的方法合成了核-壳型MoS2-x@CNTs复合材料,将带有硫空位的MoS2纳米片均匀地包覆在CNTs表面。此外,我们还通过水热和化学气相沉积进行硫化,成功合成了具有异质结构的MoS2/CoS2复合材料。将上述合成的材料用作锂氧气电池正极催化剂,探索它对锂氧气电池的ORR/OER双功能催化活性,同时表征不同阶段的反应产物,探究空位和异质结构对于催化性能提升的关键因素。本课题为构建高效和稳健的正极催化剂提供了有效的策略,为锂氧电池和其他能源相关设备发展提供了先进的参考和方向。
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