黄芩素和野黄芩素的合成及其抗氧化性研究

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黄芩素和野黄芩素是我国传统药物黄芩和灯盏花的主要活性成分,具有抗菌、抗炎、抗病毒、抗氧化、抗癌、抗凝血和保护肝脏、神经元、心脑血管等多种生理作用。黄芩素和野黄芩素的片剂和注射剂早已成为临床上常用的药品,其药源主要是从野生或者人工栽培的黄芩和灯盏花中提取分离得到的。但是,黄芩素和野黄芩素在原药材中的含量较低,提取工艺也比较繁琐,收率低,成本高;因此有必要开拓黄芩素和野黄芩素新的药源。化学合成法制备黄芩素和野黄芩素可以避免占用耕地,降低成本,并且有利于提高药物质量,因此通过设计合理的路线,利用化学方法来合成黄芩素和野黄芩素具有一定的研究意义。本课题首先以3,4,5–三甲氧基苯甲酸为原料经硝化脱羧、铁粉还原和重氮化水解等反应制得3,4,5–三甲氧基苯酚;以苯甲醛和对甲氧基苯甲醛为原料合成肉桂酰氯和对甲氧基肉桂酰氯;在三氟化硼–乙醚络合物的催化下肉桂酰氯和对甲氧基肉桂酰氯分别与3,4,5–三甲氧基苯酚发生Friedel–Crafts反应生成9–羟基–5,6,7–三甲氧基查尔酮和9–羟基–5,6,7,4′–四甲氧基查尔酮;所得的查尔酮化合物在碘的二甲基亚砜溶液中发生分子内环合作用制得5,6,7–三甲氧基黄酮和5,6,7,4′–四甲氧基黄酮;最后,在氮气保护下水解5,6,7–三甲氧基黄酮与5,6,7,4′–四甲氧基黄酮得到黄芩素和野黄芩素;实验中,考察了反应温度对Friedel–Crafts反应的影响,得出制备查尔酮化合物的适宜反应温度为70℃;考察了原料配比对合成黄酮化合物产率和晶形的影响,结果表明,当9–羟基–5,6,7,4′–四甲氧基查尔酮与碘的摩尔比为10 :1时,得到的5,6,7,4′–四甲氧基黄酮产率和晶形最好;确定了水解黄酮化合物的试剂为氢溴酸,其中氢溴酸水解5,6,7,4′–四甲氧基黄酮为野黄芩素的方法尚未见文献报道。实验中对各步反应条件进行了优化,所得产物经红外谱图、液质联用谱图和核磁共振氢谱确认结构。黄芩素和野黄芩素分子中含有多个酚羟基,具有较强的抗氧化性。通过与食品日化行业中常用的抗氧化剂2,6–二叔丁基–4–甲基苯酚(BHT)对比,采用分光光度法进行抗氧化性实验,得到三者的抗氧化能力强弱为:清除超氧阴离子自由基(O2-·)能力:野黄芩素>黄芩素>BHT;清除羟自由基(·OH)能力:野黄芩素>黄芩素>BHT。关于野黄芩素抗氧化活性的实验工作,尚未见文献报道。
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